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?廣大Small：低濃度PMS在Fe-N3O1位點上產(chǎn)生活性氧助力水凈化

利用低濃度過氧硫酸鹽（PMS）實現(xiàn)有機污染物氧化是過硫酸鹽高級氧化工藝減少資源消耗，以及避免產(chǎn)生過量硫酸鹽陰離子（SO₄^2?）的關(guān)鍵。

基于此，廣州大學(xué)胡春教授和高耀文副教授（共同通訊作者）等人報道了通過低濃度的PMS（0.2 mm）觸發(fā)氮化碳上錨定的Fe-N₃O₁單原子位點上的溶解氧（DO）的高效轉(zhuǎn)化，實現(xiàn)了高效的污染物降解。其中，F(xiàn)e-CN_0.05和少量PMS對實際廚房廢水的修復(fù)和雙酚A的長期降解都有效。

本文通過DFT計算，以研究Fe-CN_0.05與PMS或DO的相互作用以及電子轉(zhuǎn)移過程。在Fe-N₃O₁結(jié)構(gòu)中，PMS對單個Fe原子的吸附能大于O₂，表明單原子Fe位點對PMS分子的親和力更強。電荷密度分析表明，PMS吸附后，F(xiàn)e單原子的電子密度增加了0.11 e，而O₂附著在單原子Fe位點時，F(xiàn)e原子失去了0.06 e的電子。相反的電子轉(zhuǎn)移行為反映了PMS分子傾向于將電子傳遞到單個Fe原子，而氧分子傾向于從單個Fe原子位點奪取電子。

鑒于Fe-N₄配位結(jié)構(gòu)中N原子被O原子取代形成Fe-N₃O₁構(gòu)型，還構(gòu)建了正常的Fe-N₄結(jié)構(gòu)，比較其對PMS和O₂分子的可及性。在吸附PMS和O₂后，F(xiàn)e-N₄中單個Fe原子的電子積累和電子消耗分別為0.07 e和0.03 e，分別小于Fe-N₃O₁，驗證了Fe-N₃O₁原子中心與PMS或O₂分子的相互作用增強。結(jié)合上述實驗結(jié)果和理論計算，作者提出了低濃度PMS觸發(fā)Fe-CN_0.05上DO轉(zhuǎn)化的機理。

Low Concentration of Peroxymonosulfate Triggers Dissolved Oxygen Conversion over Single Atomic Fe-N₃O₁ Sites for Water Decontamination. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205583.

https://doi.org/10.1002/smll.202205583.

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