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高效電催化還原硝酸鹽制氨是一種很有前途的廢水處理和綠色生產氨的方法，但目前迫切需要具有良好選擇性和穩(wěn)定性的高效電催化劑。

基于此，電子科技大學李廷帥副教授（通訊作者）等人報道了一種含有豐富氧空位（Vo）的缺陷Fe2TiO5（FTO）納米纖維（FTO NFs）用于硝酸還原反應（NO₃^–RR），該纖維是一種高活性催化劑，氨產率可達0.73 mmol h^-1 mg^-1_cat.。

在含0.1 M NO₃^–的磷酸鹽緩沖鹽水（PBS）電解液中，在-1.0 V時法拉第效率（FE）高達87.6%，氨產率提高至1.36 mmol h^-1 mg^-1_cat.。在-0.9 V的條件下，亞硝酸鹽轉化為氨的轉化率為96.06%。

通過DFT計算，揭示了NO₃^–RR過程在FTO-E表面的反應機理。通過計算態(tài)密度（DOS）來評估在FTO體中引入Vos引起的電子結構變化，其中原始FTO DOS中圍繞費米能量的自旋分裂態(tài)。自旋向上的DOS帶隙為0.3 eV，當存在Vos時帶隙顯著減小。在- 2 eV和4 eV位置也有類似的DOS增加趨勢，催化劑導電性增強。因此，添加Vos可顯著提高催化劑的導電性。

此外，NO₃^–基團在吸附步驟后被激活。在反應過程中，部分脫氧（*NO₃→*NO）和全部加氫（*N→*NH₃）的自由能不斷降低。由于Fe原子對*NO的吸附比Ti原子強，因此選擇Fe原子作為*NO的單N中間反應活性位點。因此，將整個NO₃^–RR過程中的*NO→*N過程視為電位決定步驟（PDS），F(xiàn)TO和FTO-Vo分別呈現(xiàn)0.35和0.68 eV的上坡路能量。因此，Vo的存在顯著提高了FTO-E的催化性能。

Durable Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia over Defective Pseudobrookite Fe₂TiO₅ Nanofibers with Abundant Oxygen Vacancies. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202215782.

https://doi.org/10.1002/anie.202215782.

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?電子科大李廷帥Angew.：Fe2TiO5 NFs電催化硝酸鹽還原為氨

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