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?北化工AFM: Co摻雜耦合P空位，助力NixCo1-xP大電流密度下高效電催化全水分解

電化學(xué)水分解產(chǎn)生的清潔氫燃料在緩解能源和環(huán)境危機方面引起了廣泛的關(guān)注。然而，水電解反應(yīng)中的析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)的動力學(xué)緩慢，這嚴重限制了該方法的進一步發(fā)展和大規(guī)模應(yīng)用。因此，需要設(shè)計和開發(fā)高效穩(wěn)定的電催化劑來加速水分解?；诖?，北京化工大學(xué)陶霞課題組通過簡便的陽離子交換法制備了原子級Co摻雜的自支撐磷化鎳(NiP)納米陣列(Ni_xCo_1-xP)。

具體而言，研究人員利用Co²⁺離子取代NiP納米片陣列的Ni²⁺離子，這不需要復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)和后處理步驟就可以在電極表面形成富含P空位和原子級Co摻雜的電極，并且P空位可以通過簡單地改變陽離子交換濃度來進行微調(diào)。

性能測試結(jié)果表明，最佳的Ni_0.96Co_0.04P納米片陣列電極在1000 mA cm^-2電流密度下的HER和OER過電位分別為249.7 mV和281.7 mV，Tafel斜率分別具有49.6 mV dec^-1和36.5 mV dec^-1。此外，在500 mA cm^-2處的Ni_0.96Co_0.04P納米片陣列電極對于整體水分解顯示出1.71 V的超低電位，并且顯示出連續(xù)運行500 h的出色穩(wěn)定性。

研究人員利用密度泛函理論(DFT)計算來研究表面結(jié)構(gòu)調(diào)控對HER性能的影響。研究人員對兩種不同的磷化鎳催化劑Ni₅P₄和NiP₂進行了模擬，結(jié)果表明，H的吸附遵循Co原子可以削弱H吸附質(zhì)與表面P原子相互作用，而P空位可以進一步減少H吸附質(zhì)的成鍵的趨勢；NiP₂比Ni₅P₄具有更接近于0的自由能值，導(dǎo)致更好的HER性能。

更重要的是，富磷NiP₂和富金屬Ni₅P₄分別賦予催化劑較好的穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。因此，Co摻雜和P空位以及Ni₅P₄和NiP₂的協(xié)同作用使Ni_0.96Co_0.04P納米片陣列電極對HER催化具有很高的效率。

Atomic-Level Surface Engineering of Nickel Phosphide Nanoarrays for Efficient Electrocatalytic Water Splitting at Large Current Density. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205161

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