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?金屬所Nano Energy: 拓?fù)滢D(zhuǎn)換誘導(dǎo)NiFeOOH中低配位Fe活性中心實(shí)現(xiàn)高效OER

電化學(xué)水分解被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)高純度大規(guī)模制氫的可行策略。然而，具有多質(zhì)子/電子耦合步驟的釋氧反應(yīng)(OER)的緩慢動(dòng)力學(xué)過(guò)程導(dǎo)致高電池電壓(1.8~2.4 V)才能達(dá)到200~400mA cm^-2的電流密度。雖然目前最先進(jìn)的IrO₂或RuO₂基貴金屬氧化物具有最有效的OER電催化活性，但由于其穩(wěn)定性不理想、成本高和稀缺性，嚴(yán)重制約了貴金屬氧化物催化劑的廣泛商業(yè)應(yīng)用。為了解決這些問(wèn)題，迫切需要開(kāi)發(fā)高效，低成本和地球豐富的長(zhǎng)期穩(wěn)定的OER催化劑。

基于此，中科院金屬研究所成會(huì)明和劉崗等利用電化學(xué)拓?fù)滢D(zhuǎn)變?cè)谂菽嚿现苯由L(zhǎng)具有豐富鐵活性中心的超薄γ-NiFeOOH NSs，用作高效穩(wěn)定OER電極。

擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(EXAFS)結(jié)果顯示，NiFeOOH中未被占用的金屬中心可能形成了低配位數(shù)的鐵中心。此外，NiFeOOH中Fe和Ni中心之間的協(xié)同作用調(diào)節(jié)了Fe中心的局部配位環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)，從而觸發(fā)了優(yōu)越的OER活性。由于Fe/Ni金屬中心的協(xié)同效應(yīng)以及NiFeOOH NSs與導(dǎo)電襯底之間的強(qiáng)粘附作用，在10 mA cm^-2的電流密度下，由拓?fù)滢D(zhuǎn)換過(guò)程(NiFeOOH-T)得到的NiFeOOH電極具有210 mV的低OER過(guò)電位和32 mV dec^-1的低Tafel斜率。重要的是，NiFeOOH-T電極在400~600 mA cm^-2的大電流密度下可以連續(xù)運(yùn)行超過(guò)2000小時(shí)。

NiFeOOH-T電極對(duì)OER和HER也表現(xiàn)出雙功能催化活性，利用NiFeOOH-T電極構(gòu)建的電解槽僅需1.67 V就能獲得10 mA cm^-2的電流密度。此外，當(dāng)采用高效的NiMoO₄-NH₃電極作為對(duì)電極時(shí)，NiFeOOH-T//NiMoO₄-NH₃電解槽僅需1.6 V就能獲得400 mA cm^-2的電流密度；并且NiFeOOH-T//NiMoO₄-NH₃電解槽在400 mA cm^-2電流密度下的能量效率高達(dá)77%，遠(yuǎn)高于Ir/C//Pt/C電解槽(63%)。

Topologic Transition-Induced Abundant Undercoordinated Fe Active Sites in NiFeOOH for Superior Oxygen Evolution. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108044

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