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韓磊/王雙印/李麗娜Angew.：FeMnac/Mn-N4C實(shí)現(xiàn)高效ORR

利用原子團(tuán)簇調(diào)控單原子金屬位點(diǎn)的電子分布，是一種提高其固有氧還原反應(yīng)（ORR）活性的有效策略。

基于此，湖南大學(xué)韓磊教授和王雙印教授、中科院上海高等研究院李麗娜研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)結(jié)合后吸附和二次熱解，構(gòu)建了單原子團(tuán)簇狀Mn位點(diǎn)，得到FeMn_ac/Mn-N₄C催化劑。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eMn_ac/Mn-N₄C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，在0.5 M H₂SO₄中半波電位為0.79 V，在0.1 M KOH中半波電位為0.90 V，以及優(yōu)異的Zn-空氣電池性能。

為進(jìn)一步揭示Mn單原子和FeMn原子團(tuán)簇對(duì)FeMn_ac/Mn-N₄C催化劑ORR活性的協(xié)同作用，DFT計(jì)算，深入研究了反應(yīng)中間體的結(jié)合能和對(duì)應(yīng)的能壘。

作者構(gòu)建了石墨烯負(fù)載Mn單原子（Mn-N₅C）、Fe單原子（Fe-N₅C）和FeMn原子團(tuán)簇/Mn單原子（FeMn_ac/Mn-N₄C）的三個(gè)理想結(jié)構(gòu)模型。

作者提出了帶有堿的FeMn_ac/Mn-N₄C的ORR工藝。在零電極電勢(shì)（U=0 V）下，上述三個(gè)模型在ORR過(guò)程中都出現(xiàn)了下坡自由能路徑，表明所有電子轉(zhuǎn)移步驟都具有一致的自發(fā)放熱過(guò)程。

值得注意的是，在將電勢(shì)增加到平衡電勢(shì)（U=1.23 V）時(shí)，出現(xiàn)了幾種吸熱ORR途徑。第二個(gè)ORR步驟（*OOH + e^–+ H⁺ → *OH + H₂O）是上升的，并且被認(rèn)為是吸熱過(guò)程，表明O-O鍵的斷裂和*OH的形成是緩慢的。

相反，F(xiàn)eMn_ac/Mn-N₄C中FeMn原子團(tuán)簇輔助的Mn位點(diǎn)可以促進(jìn)O-O鍵斷裂過(guò)程，從而優(yōu)化含氧中間體的解離，促進(jìn)四-電子氧還原。

Decorating Single-Atomic Mn Sites with FeMn Clusters to Boost Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202214988.

https://doi.org/10.1002/anie.202214988.

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