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1. EES: H₂O₂選擇性超90%! 多相分子Co-N-C催化劑實(shí)現(xiàn)高效電化學(xué)合成H₂O₂

催化日?qǐng)?bào)||頂刊集錦：EES/JACS/AFM/Nano Energy/ACS Catal/Small等

通過電化學(xué)雙電子轉(zhuǎn)移氧還原反應(yīng)(2e^?ORR)合成H₂O₂是有望取傳統(tǒng)的蒽醌法的一種綠色且低能耗的H₂O₂生產(chǎn)方法。碳基鈷(Co-N-C)催化劑中的氮配位單原子鈷已被認(rèn)為是電化學(xué)合成H₂O₂的候選催化劑，它們的性能很大程度上取決于Co活性中心的局部原子結(jié)構(gòu)，這意味著明確的催化劑結(jié)構(gòu)工程是實(shí)現(xiàn)高性能H₂O₂合成的關(guān)鍵。

近日，澳大利亞悉尼大學(xué)魏力、陳元和日本東北大學(xué)李昊等將理論設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)合成相結(jié)合，利用能給予電子的乙基(Et)或電子吸收溴(Br)和氟(F)取代鈷四苯基卟啉的所有八個(gè)β-H原子(CoPorX，其中X=H，Et，Br和F)，并使用CNT作為載體構(gòu)建相應(yīng)的催化劑(CoPorX/CNT)。

研究人員首先通過理論計(jì)算預(yù)測(cè)了β-取代基與Co中心的性質(zhì)和ORR活性之間的關(guān)系。理論計(jì)算結(jié)果表明，β-取代基可以有效地控制碳納米管基底上Co活性中心的電子性質(zhì)和催化活性；其中一個(gè)吸電子的氟取代基已被預(yù)測(cè)為最佳，并且研究人員還發(fā)現(xiàn)β-取代基也可以通過影響卟啉構(gòu)象的變化來影響催化劑的穩(wěn)定性。

在酸性和堿性條件下，最佳的CoPorF/CNT催化劑在較寬的電位范圍內(nèi)具有90%以上的H₂O₂選擇性，在200 mV的過電位下對(duì)H₂O₂合成反應(yīng)的周轉(zhuǎn)頻率分別為3.51 s^-1和85.1 s^-1。在雙電極電解槽中，CoPorF/CNT的H₂O₂的生產(chǎn)速率可達(dá)10.76 mol_H2O2 g_cat^-1 h^-1，并且可以產(chǎn)生超過30000 ppm的無電解質(zhì)的H₂O₂溶液，這是水處理和化學(xué)生產(chǎn)的理想溶液?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作展示的催化劑合成策略有助于人們理解單原子活性中心的催化性能與其局部環(huán)境之間的基本關(guān)系，這也為設(shè)計(jì)和合成結(jié)構(gòu)良好的H₂O₂電化學(xué)合成電催化劑提供了一種有效的策略。

Heterogeneous Molecular Co–N–C Catalysts for Efficient Electrochemical H₂O₂ Synthesis. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/d2ee02734h

2. 中科大EES: 低Pt負(fù)載量的Pt1.5Ni1-x/Ni-N-C用于中繼催化ORR

氮摻雜碳(M-N-C)上的金屬單原子已經(jīng)成為質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)有效的氧還原反應(yīng)(ORR)催化劑，因?yàn)樗鼈兙哂袠O大地減少鉑族金屬(PGM)催化劑的使用。然而，大多數(shù)已報(bào)道的M-N-C電催化劑難以催化多電子過程中產(chǎn)生的復(fù)雜中間體(特別是在酸性O(shè)RR中)。具體而言，對(duì)于4e^?ORR過程，分離的金屬位點(diǎn)通常面臨著難以吸附還原后的中間體的問題，導(dǎo)致難以進(jìn)一步將其還原為H₂O。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩和周煌等開發(fā)了一種氣體促進(jìn)脫合金化工藝，直接構(gòu)建了一個(gè)由單個(gè)Ni位包圍的緊密堆積的Pt-Ni NC(Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C)，在這兩種類型的位點(diǎn)之間可以實(shí)現(xiàn)有效的電子轉(zhuǎn)移，以實(shí)現(xiàn)優(yōu)越的ORR性能。

所制備的Pt-Ni NC由于熱脫合金效應(yīng)和NH₃腐蝕而具有穩(wěn)定的富Pt表面，其中大量的Ni原子從初始的Pt-Ni合金中遷移出來并被鄰近的氮缺陷位點(diǎn)捕獲。通過與未經(jīng)處理的樣品相比，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑在酸性介質(zhì)中具有更高的ORR性能，其質(zhì)量活性(MA)/比活性(SA)為4.1 A mg_Pt^-1/4.6 mA cm^-2，是商業(yè)Pt/C的15/7倍，超過了許多貴金屬催化劑。更重要的是，在實(shí)際燃料電池試驗(yàn)中，Pt負(fù)載量只有Pt/C一半的Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑表現(xiàn)出更高的活性和耐久性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑上Ni-N-C位點(diǎn)和PtNi位點(diǎn)之間的多位點(diǎn)協(xié)同作用有效地激活了氧分子，有利于進(jìn)一步的還原過程；緊密排列的雜化體能夠保證關(guān)鍵中間體OOH*從Ni位點(diǎn)連續(xù)遷移到鄰近的Pt上，促進(jìn)中繼反應(yīng)以提高催化性能。此外，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑在費(fèi)米能級(jí)附近具有豐富的電子態(tài)，這意味著其具有更強(qiáng)的電荷轉(zhuǎn)移能力；Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C還具有更低的d帶中心，這也意味著中間體在Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C上的吸附更強(qiáng)，這也促進(jìn)了ORR反應(yīng)的進(jìn)行。

綜上，在這項(xiàng)工作中研究人員將PtNi納米晶體和致密的分離Ni位點(diǎn)集成在N-C上，構(gòu)建了一個(gè)緊密排列的雜化體，用于有效的中繼催化，這大大提高了膜電極組體(MEA)的活性和穩(wěn)定性，同時(shí)保持了低鉑負(fù)載，這為設(shè)計(jì)更多的具有優(yōu)異催化性能的低Pt電催化劑提供了策略。

A Closely Packed Pt_1.5Ni_1?x/Ni–N–C Hybrid for Relay Catalysis towards Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/d2ee02381d

3. 中科大JACS: 不可忽視的界面CuAlO2，助力電催化CO2還原為C2

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)為生產(chǎn)高附加值的碳?xì)浠衔锖脱趸锾峁┝艘粋€(gè)可持續(xù)的方法。然而，活性中心在CO₂RR電化學(xué)過程中的不可控遷移限制了其同時(shí)獲得高C₂選擇性和穩(wěn)定性的催化能力。近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰和龍冉等報(bào)告了一個(gè)簡(jiǎn)單而有效的合成策略，在合成的Cu-CuAlO₂-Al₂O₃催化劑上通過界面CuAlO₂物種來穩(wěn)定高活性中心。

根據(jù)CuAlO₂的錨定效應(yīng)，活性中心在電化學(xué)反應(yīng)過程中不可控的遷移被抑制。性能測(cè)試結(jié)果表明，最優(yōu)的Cu-CuAlO₂-Al₂O₃(Cu/Al=3:1)催化劑對(duì)電化學(xué)CO₂RR轉(zhuǎn)化為C₂產(chǎn)物的法拉第效率(FE)高達(dá)85.6%(FE_C2H4>70%)，Cu-CuAlO₂-Al₂O₃(Cu/Al=3:1)在-1.17 V_RHE至-1.23 V_RHE電壓范圍內(nèi)連續(xù)運(yùn)行超過300 h，C₂產(chǎn)物的法拉第效率超過85%(FE_C2H4超過71%)，性能優(yōu)于已報(bào)道的大多數(shù)銅基催化劑。

研究人員采用從頭算密度泛函分子動(dòng)力學(xué)模擬，研究了在300 K和適當(dāng)?shù)钠胶鈺r(shí)間下加入一個(gè)電子后Cu-CuAlO₂-Al₂O₃的穩(wěn)定性:在Cu(100)、Cu(100)/CuAlO₂(001)和重組Cu(411)/CuAlO₂(001)模型中注入一個(gè)電子，完美地模擬了它們?cè)陔娀瘜W(xué)CO₂RR過程中的結(jié)構(gòu)演變。

結(jié)果表明，Cu(411)/CuAlO₂(001)復(fù)合結(jié)構(gòu)中的Cu(100)表面比純Cu(100)表面和Cu(100)/CuAlO₂(001)表面更穩(wěn)定，這與Cu-CuAlO₂-Al₂O₃在電化學(xué)CO₂RR下表現(xiàn)出良好穩(wěn)定性相一致，突出了構(gòu)建的界面CuAlO₂物種的重要性?？偟膩碚f，這種簡(jiǎn)單、高效的原位合成方法為設(shè)計(jì)和制備一種高選擇性、超耐用的大規(guī)模電化學(xué)CO₂RR催化劑提供了技術(shù)參考。

Identifying an Interfacial Stabilizer for Regeneration-Free 300 h Electrochemical CO₂ Reduction to C₂ Products. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c11109

4. AFM: Co摻雜耦合P空位，助力Ni_xCo_1-xP大電流密度下高效電催化全水分解

電化學(xué)水分解產(chǎn)生的清潔氫燃料在緩解能源和環(huán)境危機(jī)方面引起了廣泛的關(guān)注。然而，水電解反應(yīng)中的析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)的動(dòng)力學(xué)緩慢，這嚴(yán)重限制了該方法的進(jìn)一步發(fā)展和大規(guī)模應(yīng)用。因此，需要設(shè)計(jì)和開發(fā)高效穩(wěn)定的電催化劑來加速水分解?；诖?，北京化工大學(xué)陶霞課題組通過簡(jiǎn)便的陽(yáng)離子交換法制備了原子級(jí)Co摻雜的自支撐磷化鎳(NiP)納米陣列(Ni_xCo_1-xP)。

具體而言，研究人員利用Co²⁺離子取代NiP納米片陣列的Ni²⁺離子，這不需要復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)和后處理步驟就可以在電極表面形成富含P空位和原子級(jí)Co摻雜的電極，并且P空位可以通過簡(jiǎn)單地改變陽(yáng)離子交換濃度來進(jìn)行微調(diào)。

性能測(cè)試結(jié)果表明，最佳的Ni_0.96Co_0.04P納米片陣列電極在1000 mA cm^-2電流密度下的HER和OER過電位分別為249.7 mV和281.7 mV，Tafel斜率分別具有49.6 mV dec^-1和36.5 mV dec^-1。此外，在500 mA cm^-2處的Ni_0.96Co_0.04P納米片陣列電極對(duì)于整體水分解顯示出1.71 V的超低電位，并且顯示出連續(xù)運(yùn)行500 h的出色穩(wěn)定性。

研究人員利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算來研究表面結(jié)構(gòu)調(diào)控對(duì)HER性能的影響。研究人員對(duì)兩種不同的磷化鎳催化劑Ni₅P₄和NiP₂進(jìn)行了模擬，結(jié)果表明，H的吸附遵循Co原子可以削弱H吸附質(zhì)與表面P原子相互作用，而P空位可以進(jìn)一步減少H吸附質(zhì)的成鍵的趨勢(shì)；NiP₂比Ni₅P₄具有更接近于0的自由能值，導(dǎo)致更好的HER性能。

更重要的是，富磷NiP₂和富金屬Ni₅P₄分別賦予催化劑較好的穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。因此，Co摻雜和P空位以及Ni₅P₄和NiP₂的協(xié)同作用使Ni_0.96Co_0.04P納米片陣列電極對(duì)HER催化具有很高的效率。

Atomic-Level Surface Engineering of Nickel Phosphide Nanoarrays for Efficient Electrocatalytic Water Splitting at Large Current Density. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205161

5. 南航AFM: π-d電子耦合的有機(jī)-無機(jī)雜化界面穩(wěn)健析氫

電催化水分解作為一種高效、低環(huán)境友善的制氫技術(shù)，具有大規(guī)模應(yīng)用的潛力。然而，在這一過程中，大電流密度析氫反應(yīng)(HER)催化劑的高成本和不穩(wěn)定性嚴(yán)重阻礙了水分解工業(yè)化進(jìn)程。因此，非貴金屬電催化劑的設(shè)計(jì)是降低水分解成本的關(guān)鍵。在眾多的設(shè)計(jì)策略中，異質(zhì)界面工程被廣泛用于調(diào)節(jié)非貴金屬催化劑的活性，合理的界面接觸可以通過電荷相互作用提高界面活性，同時(shí)保留單個(gè)材料的典型特征。近日，南京航空航天大學(xué)彭生杰課題組采用電沉積法構(gòu)建了由聚苯胺(PANI)和草酸鹽組裝而成的有機(jī)-無機(jī)雜化結(jié)構(gòu)催化劑，其對(duì)HER具有高活性和穩(wěn)定性。

在堿性條件下，草酸鹽經(jīng)歷一個(gè)相變過程后形成真正的活性氫氧化物；泡沫鎳(NF)中的鎳元素有利于提高氫氧化物的電導(dǎo)率。由于PANI與金屬中心之間存在強(qiáng)的π-d電子耦合，在相變過程中PANI層具有很強(qiáng)的親水性，使得催化劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。

此外，PANI與活性相之間的π-d電子耦合促進(jìn)電子結(jié)構(gòu)的優(yōu)化和金屬位點(diǎn)的效能增強(qiáng)，導(dǎo)致有機(jī)-無機(jī)雜化結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性和在堿性環(huán)境中高電流密度下的穩(wěn)定性。具體而言，重構(gòu)后的Co_0.59Ni_0.41(OH)₂@PANI/NF在在-10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為43 mV；當(dāng)電流密度上升到-1000 mA cm^-2以上時(shí)，Co_0.59Ni_0.41(OH)₂@PANI/NF能構(gòu)連續(xù)運(yùn)行超30小時(shí)而沒有明顯的活性下降。

根據(jù)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，Co_0.59Ni_0.41C₂O₄@PANI/NF在有機(jī)-無機(jī)雜化界面上的高活性和穩(wěn)定性可歸因于以下因素：

1.前驅(qū)物會(huì)腐蝕基板，導(dǎo)致草酸鹽中的離子不均勻，從而改善自支撐電極的電導(dǎo)率和效能；

2.在HER過程中草酸鹽的相轉(zhuǎn)變提供了一個(gè)真正有效的活性相；

3.PANI層實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的親水性，促進(jìn)傳質(zhì)，以確保在高電流密度下穩(wěn)定催化HER。

更重要的是，π-d電子耦合使得PANI與金屬位點(diǎn)之間的穩(wěn)定連接成為可能，從而保證了有機(jī)-無機(jī)雜化界面在HER相變之后仍然能夠保持。PANI和真活性相Co_0.59Ni_0.41(OH)₂之間的有機(jī)-無機(jī)雜化界面保證了更有效的活性位點(diǎn)暴露，并降低了Co位點(diǎn)的d帶中心，這使得Co位點(diǎn)具有優(yōu)化的中間吸附以獲得更高的性能。

Inheritable Organic-Inorganic Hybrid Interfaces with π–d Electron Coupling for Robust Electrocatalytic Hydrogen Evolution at High-Current-Densities. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211576

6. Nano Energy: 拓?fù)滢D(zhuǎn)換誘導(dǎo)NiFeOOH中低配位Fe活性中心實(shí)現(xiàn)高效OER

電化學(xué)水分解被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)高純度大規(guī)模制氫的可行策略。然而，具有多質(zhì)子/電子耦合步驟的釋氧反應(yīng)(OER)的緩慢動(dòng)力學(xué)過程導(dǎo)致高電池電壓(1.8~2.4 V)才能達(dá)到200~400mA cm^-2的電流密度。雖然目前最先進(jìn)的IrO₂或RuO₂基貴金屬氧化物具有最有效的OER電催化活性，但由于其穩(wěn)定性不理想、成本高和稀缺性，嚴(yán)重制約了貴金屬氧化物催化劑的廣泛商業(yè)應(yīng)用。為了解決這些問題，迫切需要開發(fā)高效，低成本和地球豐富的長(zhǎng)期穩(wěn)定的OER催化劑。

基于此，中科院金屬研究所成會(huì)明和劉崗等利用電化學(xué)拓?fù)滢D(zhuǎn)變?cè)谂菽嚿现苯由L(zhǎng)具有豐富鐵活性中心的超薄γ-NiFeOOH NSs，用作高效穩(wěn)定OER電極。

擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(EXAFS)結(jié)果顯示，NiFeOOH中未被占用的金屬中心可能形成了低配位數(shù)的鐵中心。此外，NiFeOOH中Fe和Ni中心之間的協(xié)同作用調(diào)節(jié)了Fe中心的局部配位環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)，從而觸發(fā)了優(yōu)越的OER活性。由于Fe/Ni金屬中心的協(xié)同效應(yīng)以及NiFeOOH NSs與導(dǎo)電襯底之間的強(qiáng)粘附作用，在10 mA cm^-2的電流密度下，由拓?fù)滢D(zhuǎn)換過程(NiFeOOH-T)得到的NiFeOOH電極具有210 mV的低OER過電位和32 mV dec^-1的低Tafel斜率。重要的是，NiFeOOH-T電極在400~600 mA cm^-2的大電流密度下可以連續(xù)運(yùn)行超過2000小時(shí)。

NiFeOOH-T電極對(duì)OER和HER也表現(xiàn)出雙功能催化活性，利用NiFeOOH-T電極構(gòu)建的電解槽僅需1.67 V就能獲得10 mA cm^-2的電流密度。此外，當(dāng)采用高效的NiMoO₄-NH₃電極作為對(duì)電極時(shí)，NiFeOOH-T//NiMoO₄-NH₃電解槽僅需1.6 V就能獲得400 mA cm^-2的電流密度；并且NiFeOOH-T//NiMoO₄-NH₃電解槽在400 mA cm^-2電流密度下的能量效率高達(dá)77%，遠(yuǎn)高于Ir/C//Pt/C電解槽(63%)。

Topologic Transition-Induced Abundant Undercoordinated Fe Active Sites in NiFeOOH for Superior Oxygen Evolution. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108044

7. ACS Catal.: CuPz₂原位重構(gòu)為Cu/Cu₂O納米團(tuán)簇，實(shí)現(xiàn)選擇性電還原CO₂制C₂H₄

電化學(xué)還原CO₂以獲得高附加值原料是緩解能源危機(jī)和環(huán)境問題的有效策略。在CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)過程中，銅基催化劑能夠有效產(chǎn)生高活性的多碳產(chǎn)物，但銅基催化劑目前仍存在選擇性和穩(wěn)定性差的問題。因此，需要對(duì)銅催化進(jìn)行修飾改性以提高其CO₂RR過程中的選擇性和穩(wěn)定性。

基于此，南京師范大學(xué)古志遠(yuǎn)課題組利用Cu-N配位MOFs作為高選擇性C₂H₄合成的前驅(qū)體，通過原位電化學(xué)重構(gòu)制備了高活性的Cu/Cu₂O納米團(tuán)簇。

研究人員首次選擇了具有Cu-N₄位點(diǎn)的MOF CuPz₂(Pz=吡唑)催化劑作為前驅(qū)體，因?yàn)樗哂芯€性結(jié)構(gòu)和較強(qiáng)的Cu-N鍵。原位重組催化劑在CO₂還原為C₂H₄反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能：在-1.03 V_RHE下，C₂H₄的部分電流密度為12.38 mA cm^-2，CO₂還原為C₂H₄的法拉第效率可達(dá)70.2±1.7%。

此外，通過HRTEM、XPS、同步輻射X光吸收光譜(XAS)和原位拉曼光譜學(xué)顯示了上述材料之間的選擇性差異，表明通過原位重構(gòu)產(chǎn)生的Cu/Cu₂O納米團(tuán)簇是選擇性產(chǎn)生C₂H₄的活性中心。

原位ATR-FTIR和原位拉曼光譜分析結(jié)果顯示，CuPz₂上的CO₂分子只能被單個(gè)Cu-N₄位點(diǎn)吸附并轉(zhuǎn)化為*COO^–，隨后其被進(jìn)一步氫化以產(chǎn)生甲酸鹽。然而，經(jīng)過電化學(xué)活化處理后，在CuPz₂前驅(qū)體表面產(chǎn)生了大量高活性的Cu/Cu₂O納米團(tuán)簇，CO₂分子首先在納米團(tuán)簇上被吸附并活化，產(chǎn)生了一系列C₂H₄中間體。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Cu₂O (200)/CuPz₂上*CO直接加氫轉(zhuǎn)化為CH₄的電位決定步驟是*CH₂O+H→*CH₃O，ΔG=1.12 eV，而C₂途徑的電位決定步驟是*CO+*CO+H→*CO-COH，ΔG=1.05 eV。這表明催化劑表面上的CO₂RR優(yōu)先生成C₂H₄而不是CH₄。

In Situ Reconstruction of Cu–N Coordinated MOFs to Generate Dispersive Cu/Cu₂O Nanoclusters for Selective Electroreduction of CO₂ to C₂H₄. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04275

8. Small: 氧空位起大作用！助力鈣鈦礦電催化劑高效還原硝酸鹽制氨

電化學(xué)硝酸鹽還原制氨(NRA)為硝酸鹽污染物轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品提供了一種高效、可持續(xù)的方法，也被認(rèn)為是工業(yè)Haber–Bosch工藝的一種有前途的替代方案。近年來的研究表明，氧化物催化劑的氧空位可以調(diào)節(jié)中間體的吸附能量，從而影響其催化性能。與其他金屬氧化物相比，鈣鈦礦型氧化物能使其金屬陽(yáng)離子以異常或混合價(jià)態(tài)存在，從而在其晶體結(jié)構(gòu)中形成富氧空位。

近日，江南大學(xué)劉天西和張龍生等研究了四種不同晶體結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦氧化物(立方型LaCrO₃，正交型LaMnO₃和LaFeO₃，六方型LaCoO₃)對(duì)NRA催化活性的影響。

XPS和EPR結(jié)果顯示，六方LaCoO₃鈣鈦礦中的氧空位量明顯高于立方LaCrO₃鈣鈦礦、正交LaMnO₃和LaFeO₃鈣鈦礦，并且氧空位含量其順序?yàn)長(zhǎng)aCrO₃<LaMnO₃<LaFeO₃<LaCoO₃。

電化學(xué)結(jié)果表明，這些鈣鈦礦氧化物對(duì)NRA催化的活性趨勢(shì)與氧空位趨勢(shì)相一致，說明氧空位在鈣鈦礦氧化物對(duì)NRA催化中起著重要作用。氧空位含量最多的LaCoO₃鈣鈦礦具有優(yōu)異的NRA活性和穩(wěn)定性，硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨的法拉第效率高達(dá)91.5%，NH₃產(chǎn)率為4.18 mmol mg^-1h^-1。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，LaCoO₃鈣鈦礦中的氧空位可以調(diào)節(jié)反應(yīng)中間體的吸附能，大大降低*HNO₃還原為*NO₂的能壘。此外，LaCoO₃上副產(chǎn)物(NO₂和HNO₂)的形成也受到熱力學(xué)的抑制，從而使其具有優(yōu)異的NRA性能。

這項(xiàng)工作表明，具有富氧空位的鈣鈦礦氧化物作為一類NRA催化劑在有效合成NH₃方面具有巨大的潛力，并且這項(xiàng)工作提出了合理設(shè)計(jì)電催化劑的一般原則，以有效和選擇性地將硝酸鹽還原成高附加值的氨，同時(shí)也促進(jìn)了鈣鈦礦氧化物催化劑及其他催化劑的基礎(chǔ)研究。

Perovskites with Enriched Oxygen Vacancies as a Family of Electrocatalysts for Efficient Nitrate Reduction to Ammonia. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205625

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/12/13/698e886457/

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