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?天大馬新賓/張生Nano Energy：超薄氧化錫衍生納米片助力電化學(xué)CO2還原

由可再生電力驅(qū)動(dòng)的電催化CO₂還原是可持續(xù)能源儲(chǔ)存和化學(xué)品生產(chǎn)的一種有前途的方法。

基于此，天津大學(xué)馬新賓教授和張生教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種暴露有（001）面的超薄少層SnO₂納米片，并顯示出寬的CO₂選擇性轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的電勢(shì)窗口（0.8V）。

柔性Nafion和固體聚四氟乙烯（PTFE）納米顆粒對(duì)于構(gòu)建具有更多活性位點(diǎn)的豐富和堅(jiān)固的三相邊界（TPB）至關(guān)重要，其中CO₂和H₂O在納米片表面相遇以輸出380 mA·cm^-2的高甲酸鹽局部電流密度，選擇性為88.4%。

此外，上述新型Nafion/PTFE/SnO₂ TPB多孔結(jié)構(gòu)在1M KOH中極大提高了單程碳效率達(dá)29.3%。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示了SnO₂（001）NSs具有顯著的甲酸鹽生產(chǎn)能力的原因。

相對(duì)于*COOH（1.86 eV）物種，*OCHO（1.07 eV）的計(jì)算自由能（ΔG）呈下降趨勢(shì)，表明CO₂轉(zhuǎn)化為HCOOH的途徑占主導(dǎo)地位。

此外，由于H*（1.39 eV）相對(duì)較高的能壘，在SnO₂（001）上也抑制了HER。在SnO₂（001）上形成*OCHO的ΔG面小于SnO₂（110）面，表明*OCHO中間體更容易穩(wěn)定在SnO₂納米片上。

原位衰減全反射-傅里葉變換紅外光譜（ATR-FTIR）顯示，在約1260 cm^-1處有寬頻帶，是*OCHO或*HCOO^–物種的C-H振動(dòng)峰。

頻率信號(hào)向負(fù)移方向增加，表明地層形成加速。單齒m-HCOO^–的特征峰在~1376和~1722 cm^-1處為弱峰，信號(hào)較弱可能是由于HCOOH的快速解吸所致。

Tailoring microenvironment for enhanced electrochemical CO₂ reduction on ultrathin tin oxide derived nanosheets. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108031.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.108031.

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