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安建大Small：SnS2上構(gòu)建N-Cu-S界面化學(xué)鍵實(shí)現(xiàn)高效的太陽(yáng)能光電化學(xué)全水解

石油燃料的消耗和環(huán)境的惡化不僅違反了可持續(xù)發(fā)展的規(guī)則，也抑制了當(dāng)前工業(yè)的發(fā)展。將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)資源已被認(rèn)為是對(duì)當(dāng)代能源和環(huán)境挑戰(zhàn)的重要回應(yīng)。作為一種可能的將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料的方法，光電電化學(xué)（PEC）水分解引起了廣泛的科學(xué)和技術(shù)關(guān)注，它結(jié)合了電催化，光催化，電荷動(dòng)力學(xué)和催化反應(yīng)的優(yōu)點(diǎn)。然而，由于各種光電極從太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換到氧和氫的效率低，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，載流子的分離和傳輸效率低，光吸收弱，限制了PEC的應(yīng)用。

為了克服這些困難，構(gòu)建高效的太陽(yáng)能水分解光電極是非?？扇〉模彩蔷哂刑魬?zhàn)性的。因此，安徽建筑大學(xué)王秀芳和丁益（共同通訊）等人開(kāi)發(fā)了一種新的策略來(lái)構(gòu)建N-C骨架和SnS₂之間的界面N-Cu-S鍵（Cu-N-C@SnS₂）以實(shí)現(xiàn)PEC的高效水分解。

在Na₂SO₄溶液（0.5 M）中，在光照后，純SnS₂光電陽(yáng)極在1.23 V（相對(duì)于RHE）時(shí)表現(xiàn)出相對(duì)較低的光電流密度（0.25 mA cm^-2），這是由于OER動(dòng)力學(xué)緩慢和嚴(yán)重的載流子復(fù)合。N-C@SnS₂-1比純SnS₂具有相對(duì)更高的PEC水分解的能力，主要是由于在N-C骨架的作用下，空穴流到表面同時(shí)電子流到氟摻雜氧化錫。

顯然，Cu-N-C@SnS₂-1在這些材料中具有最好的性能（在1.23 V（相對(duì)于RHE）下電流密度為3.40 mA cm^-2），起始電位負(fù)移0.04 V（相對(duì)于RHE）。同時(shí)，N-C和Cu-N-C具有較低的電流密度。這些表明，N-Cu-S鍵的引入可以抑制載流子的復(fù)合，提高析氧活性。N-Cu-S鍵的存在和復(fù)合材料中SnS₂的含量也顯著影響表面光電流值。

詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明，界面N-Cu-S化學(xué)鍵增強(qiáng)了界面接觸，提高了載流子的分離和轉(zhuǎn)移效率，改善了電化學(xué)反應(yīng)的活性和穩(wěn)定性。此外，引入N-Cu-S鍵后，Cu-N-C@SnS₂表面的過(guò)電位降至2.52 V，說(shuō)明OOH^*更容易在Cu-N-C@SnS₂表面形成，有利于產(chǎn)生O₂。N-Cu-S鍵是影響Cu-N-C@SnS₂異質(zhì)結(jié)反應(yīng)活性的關(guān)鍵因素，可以顯著提高析氧反應(yīng)活性?；谏鲜鰧?shí)驗(yàn)和理論數(shù)據(jù)，提出了一種可行的機(jī)制，以解釋Cu-N-C@SnS₂光電陽(yáng)極上顯著提高的PEC性能。

對(duì)于具有較差界面鍵合的N-C骨架和SnS₂，由于它們的界面上有較大的能壘，從SnS₂到N-C骨架的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移可以被徹底阻止。大量空穴將與光生電子重新結(jié)合，而不是參與PEC分解水。相比之下，SnS₂和N-C骨架之間的強(qiáng)界面連接是通過(guò)構(gòu)建N-Cu-S鍵形成的，聚集在SnS₂上的光生電子迅速轉(zhuǎn)移到對(duì)電極，光生空穴迅速?gòu)墓怅?yáng)極轉(zhuǎn)移到催化劑表面，參與O₂的產(chǎn)生。顯著促進(jìn)了電荷分離和轉(zhuǎn)移，獲得了高效的PEC分解水性能。該工作為構(gòu)建金屬硫化物與碳材料之間的緊密接觸和載流子傳輸通道提供了一種可行的方法。

Constructing N-Cu-S Interface Chemical Bonds over SnS₂ for Efficient Solar-Driven Photoelectrochemical Water Splitting, Small, 2022, DOI：10.1002/smll.202205706.

https://doi.org/10.1002/smll.202205706.

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