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高能量密度電池類材料作為超級電容器電極引起了廣泛關(guān)注，但是它們緩慢的電荷動力學(xué)限制了氧化還原活性位點(diǎn)的利用，導(dǎo)致電化學(xué)性能較差。

基于此，韓國延世大學(xué)Seong Chan Jun（通訊作者）等人報(bào)道了由N-S共摻雜的金屬有機(jī)框架衍生的碳@CoxSy微花瓣的獨(dú)特的核-殼結(jié)構(gòu)，修飾有鈮-鉬酸鈷納米片（Nb-CMO₄@C_xS_yNC）。

結(jié)果表明，優(yōu)化后的電極在電流密度為1 A g^-1時(shí)具有276.3 mAh g^-1的高比容量，在10000次充/放電循環(huán)后仍能保持98.7%的容量。

具有逐層沉積的還原氧化石墨烯/Ti₃C₂T_X負(fù)極的柔性準(zhǔn)固態(tài)SC（FQSCs），比能量為75.5 Wh kg^-1（體積能量為1.58 mWh cm^-3），比功率為1.875 kWh kg^-1，在10000次充/放電循環(huán)中，容量保留率為96.2%。

通過DFT計(jì)算，分析了Nb摻雜對CoMoO₄和Co₃S₄電化學(xué)性能的影響。CoMoO₄和Co₃S₄平板分別有(001)和(110)自由表面，Nb摻雜是通過在每個(gè)平板中用一個(gè)Nb原子替換一個(gè)表面Mo或Co原子來實(shí)現(xiàn)。

OH^?在未摻雜和摻雜Nb的CoMoO₄和Co₃S₄上的吸附構(gòu)型表明，Nb的摻雜有利于OH^?的吸附，意味著氧化還原反應(yīng)的加速。

CoMoO₄和Nb-CoMoO₄的總態(tài)密度（TDOS）表明，Nb-CoMoO₄在上自旋通道中帶隙比CoMoO₄更窄，而在下自旋通道中費(fèi)米能級附近的電子態(tài)更多。

Nb-Co₃S₄在費(fèi)米能級附近的電子態(tài)比Co₃S₄多，而TDOS表明，Nb的摻雜改善了材料的導(dǎo)電性，從而提高了材料的電化學(xué)性能。

原始和摻雜Nb的CoMoO₄和Co₃S₄之間的電荷密度差異顯示，摻雜Nb原子附近的電荷消耗和周圍原子的電荷積累。

Nb摻雜的電荷再分配，增強(qiáng)電荷轉(zhuǎn)移促進(jìn)氧化還原反應(yīng)。對比純Co₃S₄（-2.3275 eV），Co₃S₄@NSC（-2.4012 eV）的吸附能在量級上略有增加。總之，DFT結(jié)果表明Nb的摻雜提高了CoMoO₄和Co₃S₄的電化學(xué)性能。

Reconfiguring the Electronic Structure of Heteroatom Doped Carbon Supported Bimetallic Oxide@Metal Sulfide Core-Shell Heterostructure via In Situ Nb Incorporation toward Extrinsic Pseudocapacitor. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205491.

https://doi.org/10.1002/smll.202205491.

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?延世大學(xué)Small：Nb-CMO4@CxSyNC電極助力FQSCs

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