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?李永生AFM：首次實(shí)現(xiàn)基于硝酸根的鋰金屬電池用離子液體電解液

合理設(shè)計(jì)有前景的電解液被認(rèn)為是提高鋰金屬電池（LMB）循環(huán)穩(wěn)定性的有效策略。華東理工大學(xué)李永生等提出了一種精心設(shè)計(jì)的基于離子液體的電解液，該電解質(zhì)由作為鋰鹽的雙三氟甲磺?；鶃啺蜂?、作為功能溶劑的1-乙基-3-甲基咪唑鎓硝酸鹽離子液體（[EMIm][NO₃]IL）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）以及作為稀釋溶劑的1,2-二甲氧基乙烷（DME）組成。

圖1. 分子動(dòng)力學(xué)模擬

具體而言，采用[EMIm][NO₃] IL作為溶劑成分，有利于形成特殊的Li⁺配位的NO₃-溶劑化結(jié)構(gòu)，從而使溶劑化的NO₃-繼續(xù)進(jìn)行電化學(xué)還原，并形成非常穩(wěn)定和導(dǎo)電的固體電解質(zhì)界面。

以FEC作為另一種功能溶劑，以DME作為稀釋溶劑，所配制的電解液具有較高的氧化穩(wěn)定性和離子傳導(dǎo)性，并賦予其更好的電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

圖2. 半電池性能

因此，所配制的電解液表現(xiàn)出超可逆和穩(wěn)定的鋰剝離/沉積行為，具有較高的平均庫倫效率（98.8%）和超長的循環(huán)穩(wěn)定性（3500小時(shí)）。

值得注意的是，采用IL基電解液的高壓Li-Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全電池表現(xiàn)出更強(qiáng)的循環(huán)能力，在低負(fù)/正比（3.1）和貧電解液（2.5 μL mg^-1）的苛刻條件下，經(jīng)過200次循環(huán)后容量保持率達(dá)到65%。

這項(xiàng)研究創(chuàng)造了第一個(gè)基于NO₃-的離子液體電解液，并喚起了實(shí)用高壓LMB的途徑。

圖3. 全電池性能

Tuning a Solvation Structure of Lithium Ions Coordinated with Nitrate Anions through Ionic Liquid-Based Solvent for Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211364

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