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?蘇大/港理工EES：氨選擇性大于90%! 二維NiPr-TPA-COF用于有效催化NO3RR轉化為氨

在溫和的條件下，電化學N₂還原直接合成氨是一種綠色簡便的制氨策略，但N₂表現(xiàn)出的化學惰性和反應速率較差(~1 nmol s^-1)等問題阻礙了該方法的大規(guī)模應用。相比之下，硝酸鹽/亞硝酸鹽還原反應(NO₃RR或NO₂RR)合成氨在動力學上更為有利，近年來受到越來越多的關注。然而，NO₃RR或NO₂RR轉化為氨涉及多步電子的轉移，通常會影響反應選擇性。因此，以低成本開發(fā)高效的NO₃RR或NO₂RR電催化劑迫在眉睫。

基于此，蘇州大學李彥光、韓娜和香港理工大學黃勃龍等報道了一種基于二維鎳卟啉的共價有機框架(NiPr-TPA-COF)，用于在中性介質中高效的電化學NO₃RR轉化為氨。

研究人員通過胺端NiPr與TPA之間的可逆席夫堿縮合反應制備了NiPr-TPA-COF，并且該催化劑具有良好的結構結晶度和豐富的中孔結構。性能測試結果顯示，NiPr-TPA-COF電催化劑在中性溶液中進行NO₃RR反應，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和約90%的氨選擇性，氨產(chǎn)率為 2.5 mg h^-1cm^-2，在-1.46 V下TOF為3.5 s^-1。

此外，NiPr-TPA-COF還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其可以在~20000 s內(nèi)進行長期電解，電解過程中陰極電流密度保持為~20 mA cm^-2，平均NO₃RR轉化為氨的法拉第效率為~73%。

密度泛函理論(DFT)計算結果表明，NiPr-TPA-COF具有獨特的電子結構，增強了其與硝酸鹽的相互作用，促進了電催化過程中的電子轉移；并且Ni中心的存在顯著降低了速率決定步驟的活化能勢壘。

最后，研究人員將NiPr-TPA-COF作為陰極催化劑和IrO₂@Ti作為陽極催化劑進行偶聯(lián)，實現(xiàn)了NO₃RR和OER的共電解；當由鋰離子電池供電時，該雙電極電池可以穩(wěn)定地提供了23 mA cm^-2的電流密度和91%的高氨選擇性。綜上，該項研究顯示了過渡金屬大環(huán)選擇性NO₃RR對氨的巨大潛力，并為擴展有前途的硝酸鹽還原電催化劑提供了范例。

Near-Unity Electrochemical Conversion of Nitrate to Ammonia on Crystalline Nickel Porphyrin-based Covalent Organic Frameworks. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE02647C

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