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具有各種拓撲結構的共價有機框架（COFs）通常是通過選擇和設計具有豐富形狀的連接單元來合成的。然而，這一過程是耗時和勞動密集型的。此外，COFs層的緊密堆積大大限制了其結構優(yōu)勢。通過拓撲設計有效利用COFs的高孔隙率和活性位點是至關重要的。

南京大學襲鍇、Zhen Meng等首次提出在不替換單體的情況下，通過添加氧化石墨烯（GO）來誘導亞化學計量COFs的原位拓撲結構變化。

圖1. COFs合成及其拓撲結構變形的示意圖

使用氧化石墨烯（GO）作為誘導因素，可合成具有足夠暴露孔徑的D-[4+3]COFs。有趣且獨特的是，除了削弱分子間的堆積，GO還可以誘導COFs連接單元（D- [4+3] COFs1）和COFs納米片（D- [4+3] COFs2）的縱向延伸堆積方向的平面結合選擇變化，這產(chǎn)生了兩個優(yōu)點：

1）拓撲變形通過增加孔徑大小和數(shù)量（D- [4+3] COFs1）或通過使通道更加規(guī)則（D- [4+3] COFs2）來豐富孔隙的可及性；

2）作為生長基質和連接單元，GO減輕了COFs的緊密堆積，使孔隙面積和極性基團的暴露最大化，縮短了傳質距離。

圖2. 動力學研究

作為概念驗證，D- [4+3] COFs被用作Li-S電池的硫正極載體，實現(xiàn)了高負載和多硫化物中間體的有效錨定，同時提高了氧化還原活性并縮短了Li⁺遷移路徑。

因此，該電池在0.5C時可提供高達1057 mAhg^-1的初始容量，并且在500次循環(huán)后仍能保持85.15%以上的初始容量。據(jù)作者所知，這是第一個在不改變單體的情況下，通過添加二維誘導因素來改變拓撲結構和增加功能的設計。

圖3. Li-S電池性能

In Situ Deformation Topology of COFs with Shortened Channels and High Redox Properties for Li–S Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211356

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