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尿素氧化反應(yīng)（UOR）與析氧反應(yīng)（OER）相比具有較低的熱力學(xué)勢（0.37 V vs 1.23 V），在技術(shù)上對可再生能源相關(guān)系統(tǒng)的發(fā)展具有重要意義。因此，用UOR取代熱力學(xué)上不利的OER是提高電化學(xué)器件能量轉(zhuǎn)換效率的一種很有前途的策略。此外，UOR已廣泛應(yīng)用于處理富尿素廢水和能源回收。然而，UOR由于六電子反應(yīng)過程的存在，存在動(dòng)力學(xué)遲緩的問題。氫氧化鎳（Ni (OH)₂）具有結(jié)構(gòu)靈活、堿性條件下富含3d 電子等優(yōu)點(diǎn)，是UOR最有前途的電催化劑之一。然而，其分層結(jié)構(gòu)與暴露的有限的邊緣位點(diǎn)嚴(yán)重阻礙了UOR活性的進(jìn)一步改善。

南開大學(xué)焦麗芳等人制備了富氧空位和釩摻雜的Ni (OH)₂（O_vac-V-Ni (OH)₂）催化劑，富氧空位和釩摻雜協(xié)同促進(jìn)了尿素的電氧化。

首先探究了V原子和O空位對UOR催化活性的影響，在電流密度為100 mA cm^-2的情況下，V_0.12-Ni(OH)₂的電位達(dá)到1.47 V（相比于RHE），遠(yuǎn)低于Ni(OH)₂（1.60 V相比于RHE），表明V摻雜可以有效地提高催化劑的性能。V_0.12-Ni(OH)₂對UOR 優(yōu)越的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)也通過比Ni(OH)₂和V_0.08– Ni(OH)₂更低的Tafel斜率來闡明。通過計(jì)時(shí)電流法測試評估了電催化劑的電化學(xué)穩(wěn)定性，V_0.12-Ni(OH)₂在110小時(shí)內(nèi)以及在電位為1.37 V（相對于RHE）的穩(wěn)定性測試中展現(xiàn)出優(yōu)越的催化穩(wěn)定性。

同時(shí)，與OER相比， V_0.12-Ni(OH)₂優(yōu)異的UOR性能使得在其電解槽中驅(qū)動(dòng)UOR所需的能量更少，即使與其他Ni基催化劑相比，V_0.12-Ni(OH)₂也顯示出優(yōu)越的UOR活性。為了更加實(shí)際的應(yīng)用，將含有KOH的電解質(zhì)用于尿素和水的電解（V_0.12-Ni(OH)₂和Pt分別作為陽極和陰極）。當(dāng)尿素電解系統(tǒng)的電流密度達(dá)到10 mA cm^-2時(shí)，電壓僅為1.50 V，這遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)水電解系統(tǒng)所需的1.67 V。

密度泛函理論（DFT）分析結(jié)果表明，優(yōu)異的電化學(xué)性能來源于活性相（Ovac-V-γ-NiOOH）中V和 O-空位雙活性中心引起的幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的變化。具體來說，可彎曲的V空軌道更容易捕獲尿素的孤對電子，并調(diào)節(jié)尿素內(nèi)部電子態(tài)的分布。O空位與V原子配合，通過幾何結(jié)構(gòu)調(diào)控改變了中間體的選擇性。

這項(xiàng)工作表明，摻雜與氧空位協(xié)同作用是設(shè)計(jì)高效UOR電催化劑的一種很有前途的策略，并且雜原子摻雜和空位的雙活性中心策略架起了選擇性設(shè)計(jì)和催化劑表面科學(xué)之間的橋梁，可以推廣到其他能量轉(zhuǎn)換的異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑中。

Synergistic Engineering of Doping and Vacancy in Ni(OH)₂ to Boost Urea Electrooxidation, Advanced Functional Materials, 2022, DOI：10.1002/adfm.202209698.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209698.

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南開AFM：Ni(OH)2中摻雜和空位共同促進(jìn)尿素電氧化

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