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?江南大學(xué)/青大AM：高熵合金氣凝膠: 二氧化碳還原的新平臺(tái)

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）是以可持續(xù)、經(jīng)濟(jì)的方式降低 CO₂排放、獲得高價(jià)值化學(xué)品或可再生燃料的有效策略。通過(guò)合理設(shè)計(jì)和調(diào)節(jié)電催化劑，可以獲得大量的具有附加值的化學(xué)物質(zhì)或燃料，如一氧化碳、HCOOH、甲烷、多碳碳?xì)浠衔锖脱趸?。根?jù)最近的技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，將CO₂電化學(xué)轉(zhuǎn)化為HCOOH或CO通過(guò)兩電子過(guò)程是最經(jīng)濟(jì)可行的。鈀基電催化劑在CO₂RR電化學(xué)反應(yīng)中具有優(yōu)異的催化活性，但仍存在成本高、易CO中毒、析氫能力強(qiáng)等缺點(diǎn)。因此，提高CO₂RR 電催化劑的抗CO中毒性、抑制析氫性能、提高Pd電催化劑的穩(wěn)定性是當(dāng)務(wù)之急。

基于此，江南大學(xué)張楠和劉天西，青島大學(xué)白樹(shù)行（共同通訊）等人制通過(guò)凍融法首次實(shí)現(xiàn)了高熵合金氣凝膠的普適性制備，成功得到了一系列高效穩(wěn)定的新型二氧化碳電還原催化劑。

在含0.1 M KHCO₃的Co₂飽和的三電極體系中，在六元PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠，PdCuAuAgBiIn高熵合金粒子和Pd MAs上進(jìn)行了電催化CO₂RR。氬氣下的陰極活性完全是由析氫反應(yīng)（HER）引起的。結(jié)果表明，當(dāng)電解液中CO₂飽和時(shí)，PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠的陰極電流密度顯著增加，表明PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠對(duì)CO₂的響應(yīng)良好，對(duì)CO₂的有效轉(zhuǎn)化潛力巨大。

三種不同催化劑在CO₂RR過(guò)程中產(chǎn)生的氣體和液體產(chǎn)物，分別用氣相色譜和1H核磁共振進(jìn)行定量分析，發(fā)現(xiàn)HCOOH 是三種不同催化劑的主要產(chǎn)物，同時(shí)還有少量的CH₄、CO和H₂。在-0.7到-1.1 V（相對(duì)于RHE）的范圍內(nèi)幾乎沒(méi)有產(chǎn)生H₂，表明 PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠將完全抑制HER并在廣泛的潛在范圍內(nèi)達(dá)到100%的法拉第效率（FE）。

此外，PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠進(jìn)一步表現(xiàn)出高達(dá)97.3%，97.6%甚至98.1% 的FE_HCOOH在-0.8到-1.1 V（相對(duì)于RHE），這使得它們?cè)谧罱鼒?bào)道的CO₂RR電催化劑中脫穎而出。對(duì)于PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠，在-1.1 V（相對(duì)于RHE）時(shí)最高的FE_HCOOH是91.3%，以及在各種電位下產(chǎn)生的約5%的FE_H2。對(duì)于Pd MA，F(xiàn)E_HCOOH最多只有25%，伴隨著約40%的FE_H2和20%的FE_CO。

此外，基于原位ATR-IRAS光譜分析，提出了PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠上產(chǎn)生HCOOH的機(jī)制。首先，CO₂吸附在PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠表面（^*CO₂）后，進(jìn)一步氫化成Bi-HCOO^*。然后Bi-HCOO^*通過(guò)構(gòu)型反轉(zhuǎn)變成m-HCOO^*，最后m-HCOO^*從催化劑表面分離。但是對(duì)于PdCuAuAgBiIn高熵合金粒子，部分m-HCOO^*被^*CHO中間體進(jìn)一步還原為CH₄，導(dǎo)致HCOO的法拉第效率低于PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠。PdCuAuAgBiIn 高熵合金氣凝膠對(duì)反應(yīng)中間體優(yōu)化后的吸附和脫附強(qiáng)度促進(jìn)了CO₂向HCOOH的高效轉(zhuǎn)化。

因此，歸因于不同金屬與表面不飽和位點(diǎn)之間的強(qiáng)相互作用，這種相互作用可以調(diào)節(jié)不同金屬的電子結(jié)構(gòu)，并使HCOO^*中間體在催化劑表面的吸附和脫附能夠提高HCOOH的產(chǎn)生。這項(xiàng)工作不僅為制備高熵合金氣凝膠提供了一種簡(jiǎn)便的綜合策略，而且為高效催化劑的開(kāi)發(fā)及其他方面的研究開(kāi)辟了道路。

High-entropy Alloy Aerogels: A New Platform for Carbon Dioxide Reduction, Advanced Materials, 2022, DOI：10.1002/adma.202209242.

https://doi.org/10.1002/adma.202209242.

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