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?Adv. Sci.：多協(xié)同電催化劑的電子結(jié)構(gòu)工程用于實現(xiàn)出色的中性介質(zhì)全水解

全球日益增長的能源需求要求適合可持續(xù)發(fā)展的綠色能源生產(chǎn)方式。氫被認為是傳統(tǒng)不可再生能源的替代品，電解水產(chǎn)氫具有制取純氫的經(jīng)濟潛力，因而得到了廣泛的研究。高效的在中性介質(zhì)下的電解水將來可能成為無限制能源需求的可持續(xù)解決方案，但需要開發(fā)創(chuàng)新途徑以實現(xiàn)目前尚未滿足的要求以及析氧反應(yīng)（OER）和析氫反應(yīng)（HER）的緩慢動力學使得電解水仍然存在高過電位的問題，因此電解水制氫還面臨著一定的挑戰(zhàn)。

在此基礎(chǔ)上，特拉維夫大學Patolsky Fernando等人結(jié)合電子結(jié)構(gòu)工程和表面形貌調(diào)控策略，通過Ni基底在硫環(huán)境下的可擴展單步熱轉(zhuǎn)變實驗，提出了一種新型的無粘結(jié)劑的電催化劑的表面形貌調(diào)控方法。

在中性介質(zhì)中，所有硫化鎳電催化劑（NiS_x-2h，NiS_x-12h，NiS_x-24h 和 NiS_x-40h）顯示出優(yōu)異的OER性能。NiS_x-24h在10和50 mA cm^-2的電流密度下分別表現(xiàn)出173 mV 和408 mV的超低過電位。此外，與鎳箔相比，NiS_x-24h還展現(xiàn)出優(yōu)異的HER性能，NiS_x-24h在10和50 mA cm^-2時的過電位最低，分別為250和365 mV。

有趣的是，TOF計算清楚地指出了本征催化性能和活性面積在催化劑整體實際性能中的協(xié)同作用。對于NiS_x-2h其本征催化活性是中等的，然而高活性比表面積導致了其類似于NiS_x-40h的實際性能。NiS_x-24h具有最高的催化活性和較高的活性比表面積，在中性介質(zhì)中表現(xiàn)出最佳的HER性能以及優(yōu)異的穩(wěn)定性。當NiS_x-24h同時作為陰極和陽極進行全解水的時候，在10和50 mA cm^-2的電流密度下的電壓分別為1.59和1.94 V，這是在中性介質(zhì)下雙功能電催化劑報道的最低電壓。

本文通過鎳基在硫環(huán)境下的單步熱轉(zhuǎn)變過程，合成了高導電的具有三維分級納米結(jié)構(gòu)的NiS_x電催化劑。隨著時間的增加，催化劑中的NiS₂的濃度增加，由于結(jié)構(gòu)致密導致的形貌變化，高活性比和電導率發(fā)生可控調(diào)節(jié)。這種基于NiS_x的時間演變，反過來又誘導了在中性條件下電催化水分解性能的顯著增強。

值得注意的是，本文所得到的電壓甚至低于基準的Pt/C-IrO₂電極在中性條件下。在這項工作中開發(fā)的電催化劑的性能增強是電催化活性（由表面電子態(tài)主導）和活性位點（由表面形貌主導）的協(xié)同貢獻。因此，本研究展示的協(xié)同本征催化活性和形貌的策略以及新催化劑NiS_x-24h顯示出卓越的電催化性能，可以進一步在其他大量的電化學應(yīng)用中探索。

Electronic Structure Engineering of Highly-Scalable Earth-Abundant Multi-Synergized Electrocatalyst for Exceptional Overall Water Splitting in Neutral Medium, Advanced Science, 2022, DOI：10.1002/advs.202203678. https://doi.org/10.1002/advs.202203678.

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