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華科孫永明AFM：揭示Ah級(jí)層壓軟包電池中鋰金屬負(fù)極本征不均勻電化學(xué)反應(yīng)

鋰（Li）金屬負(fù)極的不均勻電化學(xué)反應(yīng)是阻礙其在可充電高能量密度電池中應(yīng)用的主要原因之一。在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的紐扣電池中，Li金屬負(fù)極的均質(zhì)化電化學(xué)反應(yīng)已經(jīng)取得了很大進(jìn)展。然而，不能將其直接應(yīng)用于不良缺陷或副反應(yīng)會(huì)顯著加劇的軟包電池。

在此，華中科技大學(xué)孫永明教授等人分析了紐扣電池和軟包電池之間電化學(xué)鋰沉積/剝離行為的差異，揭示了由軟包電池結(jié)構(gòu)引起的電化學(xué)反應(yīng)的內(nèi)在不均勻性，解釋了為何Ah級(jí)層壓軟包電池中鋰金屬電極的電化學(xué)失效速度比紐扣電池快得多。

具體而言，作者研究了原始鋰金屬電極和具有快速鋰傳輸能力的鋰金屬/鋰錫合金（Li/Li-Sn）復(fù)合電極在Ah級(jí)層壓軟包電池中大尺度電極的不同區(qū)域（近接頭區(qū)域、中心區(qū)域和邊緣區(qū)域）的電化學(xué)鋰沉積/剝離行為，并揭示了不同電池結(jié)構(gòu)/電極區(qū)域的影響。在尺寸為8×11 cm的原始鋰金屬電極中，循環(huán)后觀察到結(jié)構(gòu)松散的多孔枝晶狀鋰沉積。由于局部放大的電流密度，其中靠近分接頭和與集流體緊密連接的中心區(qū)域比邊緣區(qū)域表現(xiàn)出更嚴(yán)重的腐蝕，但裂紋仍遍布整個(gè)邊緣區(qū)域。

圖1. Li/Li-Sn合金復(fù)合材料和原始鋰負(fù)極的電化學(xué)性能比較

與此形成鮮明對(duì)比的是，在Li/Li-Sn合金復(fù)合負(fù)極的不同區(qū)域觀察到了具有致密結(jié)構(gòu)的均勻Li沉積并抑制了寄生反應(yīng)和氣體生成，這證明了Li合金復(fù)合負(fù)極設(shè)計(jì)在均勻電化學(xué)反應(yīng)和延長(zhǎng)Ah級(jí)層壓軟包電池結(jié)構(gòu)壽命方面的積極作用。作為演示，1.2 Ah SPAN||Li/Li-Sn軟包電池在600 mA（1 C = 1200 mA，正極面積容量為3.4 mA h cm^-2）下顯示了超過(guò)100次循環(huán)的穩(wěn)定充放電性能，容量保持率為87%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于SPAN||Li電池（僅在40次循環(huán)后失去了所有容量）。

這項(xiàng)工作首次揭示了在實(shí)際苛刻的測(cè)試條件下，Ah級(jí)層壓軟包電池中大尺寸鋰金屬電極的電化學(xué)環(huán)境差異導(dǎo)致的電化學(xué)鍍鋰/剝離反應(yīng)的放大不均勻性及Li/Li-Sn合金復(fù)合負(fù)極在消除不均勻電化學(xué)反應(yīng)和抑制副反應(yīng)方面的先進(jìn)作用。

圖2. 循環(huán)過(guò)程中原始鋰和Li/Li-Sn合金復(fù)合電極的演變示意圖

Revealing the Intrinsic Uneven Electrochemical Reactions of Li Metal Anode in Ah-Level Laminated Pouch Cells, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210669

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