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JACS：鋰金屬電池中鋰沉積覆蓋率與微觀結(jié)構(gòu)的關(guān)系

提高鋰金屬電池的可逆性是當(dāng)前電池研究的挑戰(zhàn)之一，這需要更好地了解鋰沉積形態(tài)的演變。然而由于不同系統(tǒng)涉及各種參數(shù)，鋰沉積形態(tài)非常復(fù)雜。

在此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院李寶華教授、荷蘭代爾夫特理工大學(xué)Marnix Wagemaker教授及趙成龍博士等人闡明了鋰沉積覆蓋率在實(shí)現(xiàn)高度可逆和致密鋰沉積方面的基本起源，全面描述了鋰金屬電池的鋰微觀結(jié)構(gòu)與不同濃度電解液驅(qū)動(dòng)的固體電解質(zhì)界面（SEI）之間的關(guān)系。

通過(guò)將不同濃度的雙（氟磺酰亞胺）鋰（LiFSI）鹽溶解在1,2-二甲氧基乙烷（DME）溶劑中，其中高給體數(shù)使DME 有效地解離堿金屬鹽，從而能夠在同一系統(tǒng)中研究較寬的鹽濃度范圍。

鹽濃度的系統(tǒng)變化提供了一個(gè)框架，從而提出了在循環(huán)可逆性中發(fā)揮作用的不同方面。在低濃度電解液中可形成更高的成核密度，具有更高鋰沉積覆蓋率的優(yōu)點(diǎn)；然而，它伴隨著富含有機(jī)物的不穩(wěn)定SEI的形成，這不利于充放電期間的可逆性。

圖1. 鋰沉積覆蓋率、鋰沉積直徑和電解液之間的相關(guān)性

相比之下，較高濃度的電解液會(huì)產(chǎn)生薄而穩(wěn)定的SEI，從而導(dǎo)致大量鋰沉積物的生長(zhǎng)。然而，這種情況下相對(duì)較小的沉積覆蓋率阻止了集流體的完全覆蓋，從而限制了鋰金屬沉積的最終密度，這些結(jié)果暗示了沉積覆蓋率在鋰金屬微觀結(jié)構(gòu)中的重要性。

研究表明，通過(guò)基底表面結(jié)構(gòu)可提高沉積覆蓋率，從而可將低濃度與高濃度電解液的有利方面結(jié)合起來(lái)。

利用這一理論，作者通過(guò)合理應(yīng)用納米結(jié)構(gòu)基底增加成核密度并實(shí)現(xiàn)更高的沉積覆蓋率，從而在中等濃度（~1.0 M）電解液下實(shí)現(xiàn)更致密的電鍍并最終延長(zhǎng)電池的可逆循環(huán)。

基于典型的商用碳酸酯基電解液，作者演示了通過(guò)Cu基底的納米結(jié)構(gòu)增加Li沉積覆蓋率和密度的影響。

因此，對(duì)于中等濃度的電解液，高沉積覆蓋率與由功能性添加劑或替代鹽/溶劑驅(qū)動(dòng)的穩(wěn)定SEI相結(jié)合為實(shí)際應(yīng)用提供了一個(gè)有前途的研究方向。

圖2. 商用電解液中鋰沉積覆蓋率的演示

Clarifying the Relationship between the Lithium Deposition Coverage and Microstructure in Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c08849

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