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石墨氮化碳(g-C₃N₄)作為一種二維無金屬無機(jī)納米材料，通過添加小分子有機(jī)物作為空穴清除劑，在水分解過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的產(chǎn)氫能力，在可見光(≥420 nm)下的析氫速率甚至高于常用的TiO₂催化劑。然而，由于g-C₃N₄直接光催化純水產(chǎn)生和釋放氧氣的能力不足，g-C₃N₄長期以來被認(rèn)為不能進(jìn)行光催化整體水分解。研究人員通常將其歸因于g-C₃N₄上光誘導(dǎo)的空穴的弱氧化能力。

然而，g-C₃N₄能帶間隙大于2.0 eV，且價帶和導(dǎo)帶的位置完全滿足分解水的熱力學(xué)要求，但g-C₃N₄催化劑仍然不能直接從純水中制備O₂，表明不是高價帶位置阻礙g-C₃N₄上的OER。因此，找出阻礙OER的瓶頸以及如何繞過這個瓶頸以在可見光下實(shí)現(xiàn)有效的整體水分解是至關(guān)重要的。

近日，密歇根大學(xué)周鵬和江蘇大學(xué)閆研等通過使用同位素標(biāo)記的(¹⁶O/¹⁸O)漫反射紅外線傅里葉變換光譜學(xué)(DRIFTS)和近常壓X射線光電子能譜(NAP-XPS)的原位監(jiān)測，證實(shí)在H₂O/g-C₃N₄界面上累積的C=O鍵是阻止g-C₃N₄催化劑上連續(xù)整體水分裂的瓶頸。此外，研究人員通過簡單的表面氟化策略以防止C=O積累，與可見光和AM 1.5 G模擬太陽照射下的原始CN相比，氟化的g-C₃N₄催化劑上的總體水分解活性提高了一個數(shù)量級。

密度泛函理論(DFT)計算表明，通過C-F相互作用可以優(yōu)化相鄰N原子上的析氧反應(yīng)路徑，有效地避免了原始g-C₃N₄上過強(qiáng)的C-O相互作用或弱的N-O相互作用?？偟膩碚f，目前的研究確定了造成CN催化劑水分解失活的原因，為了提升催化劑的活性，設(shè)計了一種簡單的表面氟化處理，通過形成C-F來抑制C=O積累，顯著提升了在F-CN催化劑在可見光下的總體水分解能力。

Breaking through Water-Splitting Bottlenecks over Carbon Nitride with Fluorination. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34848-8

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