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以可再生能源為輸入的電化學(xué)鹽水電解，是大規(guī)模生產(chǎn)綠色氫的一種非常可取和可持續(xù)的方法；然而，由于電極側(cè)反應(yīng)和海水復(fù)雜組分引起的腐蝕問題，其耐久性不足，嚴(yán)重挑戰(zhàn)了其實(shí)際可行性。

雖然利用聚陰離子涂層抑制氯離子腐蝕或制造高選擇性電催化劑的催化劑工程，已被廣泛開發(fā)并取得了一定的成功，但在實(shí)際應(yīng)用中仍遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能令人滿意。通過使用預(yù)脫鹽過程的間接海水分離，可以避免副反應(yīng)和腐蝕問題，但它需要額外的能源輸入，使其在經(jīng)濟(jì)上不具有吸引力。此外，獨(dú)立的體積龐大的海水淡化系統(tǒng)，使海水電解系統(tǒng)在尺寸上缺乏靈活性。

在此，來自深圳大學(xué)的謝和平院士&南京工業(yè)大學(xué)的邵宗平等研究者提出了一種直接海水電解制氫的方法，從根本上解決了副反應(yīng)和腐蝕問題。相關(guān)論文以題為“A membrane-based seawater electrolyser for hydrogen generation”于2022年11月30日發(fā)表在Nature上。

在此，研究者的策略的關(guān)鍵點(diǎn)是：將基于自驅(qū)動相變機(jī)制的原位水凈化工藝集成到海水電解中，這是通過應(yīng)用疏水多孔聚四氟乙烯(PTFE)防水透氣膜作為氣路界面，采用濃氫氧化鉀(KOH)溶液作為自阻尼電解質(zhì)(SDE)實(shí)現(xiàn)的(圖1a)。

這樣的設(shè)計，允許水蒸氣的偏壓擴(kuò)散，但完全防止液體海水和雜質(zhì)離子的滲透。在運(yùn)行過程中，海水和跨膜SDE之間的水蒸氣壓差，為海水側(cè)的自發(fā)海水氣化(蒸發(fā))和水蒸氣通過膜內(nèi)的短氣路擴(kuò)散到SDE側(cè)，并在SDE側(cè)被SDE吸收再液化提供了驅(qū)動力。

該相變遷移過程，允許從海水源原位生成純凈水用于電解，具有100%的離子阻斷效率，同時在SDE中同時電解所消耗的水成功地維持了界面壓差。因此，當(dāng)水遷移速率等于電解速率時，海水和SDE之間建立了新的熱力學(xué)平衡，實(shí)現(xiàn)了水通過“液-氣-液”機(jī)制的持續(xù)穩(wěn)定遷移，為電解提供淡水(圖1b)。

圖1 SES的設(shè)計

為了驗(yàn)證該海水電解概念的可行性，研究者首先建立了一個實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的對稱結(jié)構(gòu)海水電解系統(tǒng)(SES)來研究電化學(xué)性能。電催化劑層固定在電極板上，用親水膜片分離兩個電極，防止氫(H₂)和氧(O₂)的混合。SDE儲存架具有提供SDE環(huán)境和固定多孔PTFE膜的功能，水遷移發(fā)生在底部，生成的氣體在頂部釋放，避免H₂的潛在損失。

此外，聚四氟乙烯膜完全分離SDE和海水。在平均電壓約為1.95 V和2.3 V，電流密度分別為250 mA cm^?2和400 mA cm^?2的情況下，SES穩(wěn)定運(yùn)行72小時以上，從海水(中國深圳灣)中產(chǎn)生H₂(圖1c)。隨著電解過程中海水的長期持續(xù)消耗，容器內(nèi)海水水位逐漸下降，說明海水中的水分子向SDE側(cè)遷移。

氣相色譜分析表明，在250 mA cm^?2和400 mA cm^?2條件下的相對法拉第效率(RFE)接近100%，沒有氯(Cl₂)的生成(圖1d)。此外，在400 mA cm^?2連續(xù)電解72 h后，SDE中檢測到極低濃度的雜質(zhì)離子，即0.074 mg l^?1 ClO^?、0.082 mg l^?1 SO₄^2?和0.062 mg l^?1 Mg²⁺，僅為海水中相應(yīng)離子濃度的0.008‰、0.052‰和0.089‰。

這些結(jié)果，有力地支持了基于液-氣-液相過渡的水遷移機(jī)制的可持續(xù)H₂生成，用于海水電解的原位水凈化。計算表明，在電流密度分別為250 mA cm^?2和400 mA cm^?2時，生產(chǎn)H₂的電力費(fèi)用約為4.6 kWh Nm^?3 H2和5.3 kWh Nm^?3 H₂，這與純水的工業(yè)堿性電解相當(dāng)，因?yàn)槿∠藛为?dú)的脫鹽過程(圖1e)。

研究表明，示范系統(tǒng)在實(shí)際應(yīng)用條件下，以每平方厘米250毫安的電流密度穩(wěn)定運(yùn)行超過3200小時，沒有出現(xiàn)故障。該策略以類似淡水裂解的方式實(shí)現(xiàn)了高效、尺寸靈活、可擴(kuò)展的海水直接電解，且運(yùn)行成本不顯著增加，具有很高的實(shí)際應(yīng)用潛力。重要的是，這種結(jié)構(gòu)和機(jī)制有望進(jìn)一步應(yīng)用于同時進(jìn)行的基于-水的污水處理、資源回收和一步制氫。

圖2 連續(xù)高效電解的起源

圖3 規(guī)?；屯ㄓ眯?/strong>

總之，研究者展示了一種可擴(kuò)展的、無副作用和無腐蝕的海水直接裂解策略，在單個系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)了原位自驅(qū)動水凈化和水電解。其關(guān)鍵技術(shù)是將自透氣防水膜和SDE集成到電解槽中。由于海水和SDE之間水蒸氣壓力的差異，水從海水穿過膜向SDE遷移是通過液-氣-液相變機(jī)制自驅(qū)動的。

這種獨(dú)特的水凈化機(jī)制，確保了100%的離子阻隔效率，膜的疏水性使其具有防污能力，微米級的氣體擴(kuò)散路徑使其具有較高的水遷移速率。通過應(yīng)用固體吸濕SDE和過電位較低的催化劑，該策略可能適用于未來的能源密集型工業(yè)生產(chǎn)，并可用于廢水處理和資源回收與一步制氫結(jié)合。預(yù)計，這種基于相變的水遷移策略的進(jìn)一步擴(kuò)展，將導(dǎo)致從海水或不純水生產(chǎn)先進(jìn)H₂的實(shí)際應(yīng)用的發(fā)展。

作者簡介

謝和平，1956年1月出生，男，湖南雙峰人，能源與力學(xué)專家，1982年畢業(yè)于中國礦業(yè)大學(xué)數(shù)學(xué)與力學(xué)系，2001年當(dāng)選為中國工程院院士。深圳大學(xué)特聘教授，深圳大學(xué)深地科學(xué)與綠色能源研究院院長，四川大學(xué)原校長、教授博導(dǎo)。國務(wù)院學(xué)位委員會委員，中國科學(xué)技術(shù)協(xié)會常委。國家重點(diǎn)研發(fā)計劃“深部巖體力學(xué)與開采理論”項(xiàng)目負(fù)責(zé)人。

長期致力于采礦工程、礦山工程力學(xué)、綠色能源開發(fā)利用及深地科學(xué)領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究與工程實(shí)踐，特別是破斷煤巖體力學(xué)研究方面具有突出成果。在我國最早建立了礦山裂隙巖體宏觀損傷力學(xué)模型，開拓了礦山裂隙巖體損傷力學(xué)研究新領(lǐng)域。1982年起，創(chuàng)造性引入分形方法對裂隙巖體進(jìn)行非連續(xù)變形、強(qiáng)度和斷裂破壞研究，并與損傷力學(xué)結(jié)合在國際上開創(chuàng)了巖石力學(xué)分形研究新領(lǐng)域。近年來，在深地科學(xué)探索領(lǐng)域,包括深地固體資源流態(tài)化開采、中低溫地?zé)岚l(fā)電、地下空間開發(fā)利用、海水能源化及深地醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域提出了創(chuàng)新性理念與構(gòu)想，并在綠色能源、低碳技術(shù)與CO₂礦化及綜合利用技術(shù)領(lǐng)域進(jìn)行了深入探索，取得了重要進(jìn)展。

謝和平院士為國家973項(xiàng)目首席科學(xué)家（2次），國家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新研究群體科學(xué)家。首屆“中國青年科學(xué)家獎(技術(shù)科學(xué))”，何梁何利科技進(jìn)步獎(技術(shù)科學(xué)獎)，國家自然科學(xué)二、三等獎，國家科技進(jìn)步二、三等獎，均為第一獲獎人。被英國Nottingham大學(xué)、德國Clausthal工業(yè)大學(xué)、香港理工大學(xué)授予“榮譽(yù)博士”學(xué)位，獲牛津大學(xué)授予“牛津大學(xué)圣艾德蒙Fellow”學(xué)術(shù)稱號。

文獻(xiàn)信息

Xie, H., Zhao, Z., Liu, T.?et al.?A membrane-based seawater electrolyser for hydrogen generation.?Nature?(2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05379-5

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05379-5

https://kjb.szu.edu.cn/info/1013/2211.htm

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/11/30/de51622676/

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