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趙忠奎/章日光/劉岳峰Nature子刊：Cu-N1O2 SA/CN助力苯選擇性氧化

開(kāi)發(fā)高效、低H₂O₂消耗的苯選擇性氧化制苯酚（SOBP）催化劑對(duì)于實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要，但仍存在挑戰(zhàn)。

基于此，大連理工大學(xué)趙忠奎教授、太原理工大學(xué)章日光教授和中科院大連化學(xué)物理研究所劉岳峰研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)水分子催化預(yù)組裝熱解法制備了具有單原子Cu₁-N₁O₂配位結(jié)構(gòu)的N/C材料（Cu-N₁O₂ SA/CN）。其在H₂O_2/苯摩爾比為2: 1的條件下有效促進(jìn)SOBP反應(yīng)，具有83.7%的苯轉(zhuǎn)化率和98.1%的苯酚選擇性。

結(jié)果表明，對(duì)比Cu₁-N₂催化劑（190 h^-1）、Cu₁-N₃催化劑（90 h^-1）和Cu納米顆粒催化劑（58 h^-1），其周轉(zhuǎn)頻率（435 h^-1）更高。

DFT計(jì)算，研究了各種單原子Cu配位構(gòu)型的電子性質(zhì)和反應(yīng)機(jī)理。由于O原子比N原子具有更強(qiáng)的親電性，Cu₁-N₁O₂位點(diǎn)比Cu₁-N₂和Cu₁-N₃位點(diǎn)更有利于電荷分布，從而使CN載體與Cu原子之間的電子轉(zhuǎn)移更快。

Bader電荷分析表明，Cu₁-N₁O₂位點(diǎn)Cu原子向相鄰原子轉(zhuǎn)移0.966 |e|，遠(yuǎn)高于Cu₁-N₂位點(diǎn)（0.741 |e|）和Cu₁-N₃位點(diǎn)（0.664 |e|），表明Cu₁-N₁O₂位點(diǎn)具有更好的電荷轉(zhuǎn)移能力。

此外，Cu₁-N₁O₂位點(diǎn)的導(dǎo)帶比Cu₁-N₃位點(diǎn)的導(dǎo)帶更接近費(fèi)米能級(jí)，證明了Cu₁-N₁O₂位點(diǎn)具有更好的電荷轉(zhuǎn)移能力。由于O原子的電荷轉(zhuǎn)移能力增強(qiáng)，親電性更強(qiáng)，Cu₁-N₁O₂位點(diǎn)Cu-3d電子較少，意味著更多的3d軌道未被占據(jù)，有利于反應(yīng)物的吸附。

Regulating electron configuration of single Cu sites via unsaturated N, O-coordination for selective oxidation of benzene. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34852-y.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34852-y.

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