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?馬越/王洪強AFM：240秒！超快激光誘導(dǎo)CEI用于高壓PEO基固態(tài)電池

基于聚環(huán)氧乙烷（PEO）的固態(tài)聚合物電解質(zhì)有望與全固態(tài)電池（ASSB）中的高容量金屬負極具有界面相容性。然而，電極-電解質(zhì)界面處的寄生歐姆電阻、高負載正極的離子通路不足及高壓下PEO的氧化傾向嚴重阻礙了原型構(gòu)建。

在此，西北工業(yè)大學(xué)馬越教授、王洪強教授等人提出了一種借助脈沖激光束引起的局部溫度梯度的簡便正極/電解質(zhì)界面（CEI）形成技術(shù)，可在240秒內(nèi)實現(xiàn)超高效正極改性。

首先，作者將含有典型CEI添加劑的碳酸二乙酯（DEC）溶劑作為CEI前體滴在正極上。在預(yù)處理過程中，脈沖激光束會透過有機溶液并被正極顆粒和炭黑光熱吸收。電極利用光吸收和晶格振動過程中產(chǎn)生的激發(fā)電子-空穴對的弛豫過程，將吸收的激光能量轉(zhuǎn)換為熱能。

此外，有限元分析還用于可視化DEC/電極界面上的瞬時溫度變化。由于超高瞬時能量密度，40 mJ pulse^-1 cm^-2的單個10 ns激光脈沖會在正極表面30 nm內(nèi)產(chǎn)生巨大的溫度梯度，這足以使所有CEI前體分解。然后，熱量將沿垂直方向傳遞，同時多孔電極內(nèi)的DEC溶劑蒸發(fā)，從而避免了過多的熱量積累。

圖1. 脈沖激光照射產(chǎn)生的CEI形成示意圖及表征

通過成分篩選，定制的CEI可能包含源自磷酸三（三甲基甲硅烷基）酯（TMSP）的富磷物質(zhì)，且通過飛行時間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）和高分辨率TEM證實了活性顆粒之間和電極水平的一致性。即使與原始的基于PEO的固態(tài)聚合物電解質(zhì)直接組裝，優(yōu)化的NMC-811正極（6.2 mg cm^-2）也能實現(xiàn)高達2 C的穩(wěn)定4.3 V高壓循環(huán)并將漏電流降低43.2%。

正如高溫、原位相位跟蹤和差示掃描量熱法（DSC）所證明的那樣，激光處理的電極進一步揭示了長期循環(huán)時層狀到尖晶石相變的減輕及55 ℃時自放電過程的減少（75.5%），這與PEO氧化的抑制和高溫下氧氣釋放的減少相呼應(yīng)。與正極配方（活性材料和輔助添加劑）的經(jīng)驗優(yōu)化相比，這種非聚焦激光策略具有普遍適用性、可定制性和構(gòu)建堅固CEI薄膜的高效性，從而為實現(xiàn)實用的高電壓PEO基ASSB開辟了途徑。

圖2. 激光誘導(dǎo)的CEI改性在高壓下穩(wěn)定正極/PEO界面的有效性評估

Ultrafast Laser-Induced Cathode/Electrolyte Interphase for High-Voltage Poly(Ethylene Oxide)-Based Solid Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210465

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