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?謝科予/沈超AEM綜述：富鎳層狀氧化物的空氣不穩(wěn)定性研究進(jìn)展

得益于優(yōu)異的鋰離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和可觀的放電比容量，富鎳層狀氧化物已成為高能量密度鋰離子電池的首選正極活性材料（CAM）。然而，由于鎳離子獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)（Ni²⁺/³⁺/⁴⁺）和嚴(yán)苛的燒結(jié)條件標(biāo)準(zhǔn)，富鎳CAM在與環(huán)境空氣接觸時(shí)會發(fā)生固有的劣化。

在此，西北工業(yè)大學(xué)謝科予教授、沈超副研究員等人全面而重要地概述了富鎳 CAM的空氣不穩(wěn)定性，包括表征、存儲演化行為和影響機(jī)制、改性和處理方法等。

首先，作者總結(jié)了活性材料存儲的模擬和表征技術(shù)，高精度和原位表征方法對于研究高活性電極材料的存儲穩(wěn)定性至關(guān)重要。然后，全面分析了加工過程（從粉末制備到應(yīng)用）中影響富鎳CAM空氣穩(wěn)定性的因素。富鎳CAM的表面演化機(jī)制歸納為四點(diǎn)：

1）Li⁺/H⁺陽離子交換

2）雜質(zhì)和吸附物質(zhì)

3）活性氧釋放

4）表面附近的結(jié)構(gòu)降解。

最后，作者總結(jié)了空氣不穩(wěn)定性對富鎳CAM的可加工性、電化學(xué)性能和安全性的影響。針對富鎳CAM在產(chǎn)業(yè)化和應(yīng)用中的諸多局限性，目前已提出了針對性的改性方法，本綜述將其分為兩部分：1）摻雜、鈍化涂層、復(fù)合層等預(yù)處理；2）氣體反應(yīng)、洗滌、熱處理等后處理。

圖1. 富鎳CAMs的存儲演化行為及各種因素對電池生產(chǎn)過程的影響

縱觀富鎳CAM的最新進(jìn)展，作者總結(jié)了近期有前景的研究方向如下：

（1）表征方法方面，目前的研究更側(cè)重于材料在時(shí)間和空間尺度上的原位演化，為具體的演化過程補(bǔ)充證據(jù)。此外，還需將元素分布、化學(xué)組成、相結(jié)構(gòu)、載流子動(dòng)力學(xué)等各種物理化學(xué)參數(shù)包含在多個(gè)級聯(lián)中以獲得全面研究。

（2）材料合成方面，從源頭控制其表面和界面的穩(wěn)定性是解決富鎳CAM固有非穩(wěn)態(tài)效應(yīng)的關(guān)鍵。其中，最重要的約束條件如下：i）塊體近表面區(qū)域的相控；ii）元素分布；iii）殘留鋰量的精確調(diào)控等。

（3）材料改性方面，針對鋰鹽殘?jiān)y以徹底去除的特點(diǎn)，需要通過后端處理（材料修復(fù)再生等）實(shí)現(xiàn)高效利用和徹底去除。

（4）材料的實(shí)際應(yīng)用方面，應(yīng)在CAM的規(guī)?；庸ぶ幸胍恍┹o助手段，包括通過調(diào)節(jié)漿料和電極加工等以抑制/解決空氣不穩(wěn)定性難題。

圖2. 富鎳CAM的空氣不穩(wěn)定性對其電化學(xué)性能的影響

Air Instability of Ni-Rich Layered Oxides-A Roadblock to Large Scale Application, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202993

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