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三單位聯(lián)合ACS Nano: 一石二鳥(niǎo)!多種摻雜劑同時(shí)改善ORR和增強(qiáng)催化劑錨定強(qiáng)度

本文在MnS/碳界面上形成了Mn-N和Mn-S鍵,這也使得MnS牢牢錨定在介孔碳骨架上。

三單位聯(lián)合ACS Nano: 一石二鳥(niǎo)!多種摻雜劑同時(shí)改善ORR和增強(qiáng)催化劑錨定強(qiáng)度
介孔碳負(fù)載的非貴金屬催化劑被認(rèn)為是提高金屬-空氣電池氧還原反應(yīng)(ORR)活性的有效催化劑。然而,由于催化劑在反應(yīng)過(guò)程中會(huì)脫離碳基體而導(dǎo)致催化劑活性下降。
基于此,哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳)林熹胡凱龍、上海電子信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院羅敏上海交通大學(xué)Kolan Madhav Reddy等利用MnS納米顆粒與碳表面N,S摻雜劑的相互作用,在MnS/碳界面上形成了Mn-N和Mn-S鍵,這也使得MnS牢牢錨定在介孔碳骨架上。
三單位聯(lián)合ACS Nano: 一石二鳥(niǎo)!多種摻雜劑同時(shí)改善ORR和增強(qiáng)催化劑錨定強(qiáng)度
三單位聯(lián)合ACS Nano: 一石二鳥(niǎo)!多種摻雜劑同時(shí)改善ORR和增強(qiáng)催化劑錨定強(qiáng)度
所制備的MnS/NS-C電催化劑在堿性介質(zhì)中具有優(yōu)異的ORR性能,起始電位(Eonset)和半波電位(E1/2)分別為1.07 VRHE和0.88 VRHE,遠(yuǎn)優(yōu)于商業(yè)20% Pt/C。
在0.6 VRHE的電位下,MnS/NS-C連續(xù)運(yùn)行100小時(shí)后仍保留88.3%的初始電流,表現(xiàn)出極好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。
此外,MnS/NS-C經(jīng)過(guò)1000和5000個(gè)CV循環(huán)后,E1/2值僅分別下降3 mV和10 mV,這也證實(shí)了其優(yōu)異的耐久性。
密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,N,S摻雜調(diào)整了MnS/碳界面的電荷分布,導(dǎo)致碳載體上的電荷積累和局域化,降低了Mn的d帶中心,促進(jìn)了氧中間體在Mn位點(diǎn)上的吸附,降低決速步的能壘。
此外,實(shí)使用MnS/NS-C組裝的柔性鋁-空氣電池的峰值功率密度為134.6 mW cm-2,在35 h后仍能穩(wěn)定放電。為了驗(yàn)證組裝電池的靈活性,在0°、60°、120°和180°彎曲的情況下,鋁-空氣電池放電性能沒(méi)有受到明顯影響,這顯示出其作為柔性器件的巨大潛力。
Simultaneous Improvement of Oxygen Reduction and Catalyst Anchoring via Multiple Dopants on Mesoporous Carbon Frameworks for Flexible Al-Air Batteries. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08332

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