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催化頂刊集錦：EES、JACS、Angew.、Nat. Commun.、AFM、ACS Nano、Small

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催化頂刊集錦

1. EES: 獨(dú)特結(jié)構(gòu)Mo改性Ru納米片，實(shí)現(xiàn)高性能雙功能氫催化
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氫(H2)能源在可再生能源技術(shù)的發(fā)展和碳中和的實(shí)現(xiàn)中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。在溫和條件下生產(chǎn)高純H2的水電解槽以及氫燃料電池，是實(shí)現(xiàn)氫經(jīng)濟(jì)的兩個(gè)關(guān)鍵裝置。與質(zhì)子交換膜燃料電池相比，在堿性條件下工作的陰離子交換膜燃料電池由于工作條件溫和，對(duì)催化劑的需求相對(duì)較低而更有吸引力。然而，陽(yáng)極側(cè)氫氧化反應(yīng)(HOR)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)比在酸性介質(zhì)中低2-3個(gè)數(shù)量級(jí)，這阻礙了堿性燃料電池的實(shí)際應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)高活性、持久穩(wěn)定性以及價(jià)格低廉的非鉑電催化劑是實(shí)現(xiàn)堿性燃料電池實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。
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近日，廈門大學(xué)黃小青、張橋保和韓佳甲等成功地制備了一類獨(dú)特的Mo改性Ru納米片(Mo-Ru NSA)，其中Mo同時(shí)具有金屬M(fèi)o原子和MoO3的獨(dú)特結(jié)構(gòu)。性能測(cè)試結(jié)果顯示，Mo-Ru NSA在1.0 M KOH溶液中僅需低至16 mV的過(guò)電位足以產(chǎn)生10 mA cm-2的HER電流密度；Mo-Ru NSAs還可以在10 mA cm-2下保持長(zhǎng)達(dá)250小時(shí)的持久穩(wěn)定性。對(duì)于催化HOR，Mo-Ru NSA的質(zhì)量活性為2.45 A mgRu-1，分別是Ru/C和Pt/C的38.9倍和6.4倍。
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密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在Mo-Ru NSAs上，在MoO3附近的H*和OH*的吸附強(qiáng)度減弱。更重要的是，MoRu位點(diǎn)可以使水自發(fā)解離并促進(jìn)H+和OH–的生成；隨著H*和OH*覆蓋范圍的增加，H*和OH*傾向于向MoO3移動(dòng)，從而進(jìn)一步優(yōu)化了H*和OH*的吸附強(qiáng)度。此外，MoRu位點(diǎn)與MoO3的強(qiáng)耦合提供了更有利的反應(yīng)路徑，促進(jìn)了HER和HOR朝著能量有利的方向進(jìn)行。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作通過(guò)對(duì)高性能Mo改性Ru納米片催化劑的研究，將有助于制備更先進(jìn)的雙功能氫催化催化劑并用于其他催化應(yīng)用。
Surface and Lattice Engineered Ruthenium Superstructures towards High-Performance Bifunctional Hydrogen Catalysis. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE02076A
2. JACS: H2O2產(chǎn)率達(dá)到2096 μmol h-1g-1！可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)CoPc-BTM-COF高效催化ORR
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光催化氧氣還原(ORR)生產(chǎn)過(guò)氧化氫(H2O2)是一種一種節(jié)能、安全和環(huán)保的方法。然而，由于目前大多數(shù)光催化劑效率不高，因此開(kāi)發(fā)高活性、高選擇性的2e–ORR反應(yīng)光催化劑對(duì)于有效生產(chǎn)H2O2至關(guān)重要。基于此，北京科技大學(xué)姜建壯、王康和國(guó)民核生化災(zāi)害防護(hù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室Cao Wei等利用十六氟酞菁鈷(II)(CoPcF16)與1,2,4,5-苯四胺(BTM)和3,3′-二氨基聯(lián)苯胺(DAB)的親核取代反應(yīng)，制備了兩種二維哌嗪連接的CoPc基COF(CoPc-BTM-COF和CoPc-DAB-COF)，其能夠高效光催化O2生成H2O2。
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一系列光譜技術(shù)揭示了CoPc-BTM-COF和CoPc-DAB-COF具有完全共軛和重疊的π疊加的晶體多孔結(jié)構(gòu)，并且它們?cè)?00-1000 nm范圍內(nèi)具有優(yōu)異的光吸收能力。CoPc-BTM-COF和CoPc-DAB-COF顯示出增強(qiáng)的光誘導(dǎo)電荷分離和轉(zhuǎn)移效率，在可見(jiàn)光照射下(λ>400nm)具有優(yōu)異的光催化活性，能夠?qū)崿F(xiàn)高效的O2-H2O2轉(zhuǎn)化。更重要的是，CoPc-BTM-COF在630 nm輻照下的H2O2產(chǎn)率達(dá)到2096 μmol h-1g-1(目前文獻(xiàn)報(bào)道的最高值)，表觀量子產(chǎn)率達(dá)到7.2%。
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為了深入了解CoPc-BTM-COF和CoPc-DAB-COF對(duì)2e–ORR的高催化性能，對(duì)它們的不對(duì)稱單元進(jìn)行了密度泛函(DFT)計(jì)算。CoPc-BTM-COF的Co原子上的氧吸附能遠(yuǎn)小于N位點(diǎn)，表明CoPc-BTM-COF中的Co原子為ORR的活性位點(diǎn)(CoPc-DAB-COF也是如此)。此外，研究人員還計(jì)算了CoPc中Co活性位點(diǎn)上2e–ORR和4e–ORR過(guò)程的自由能差(ΔG)。結(jié)果顯示，與4e–ORR相比，2e–ORR顯示出較低活化能壘，表明2e–ORR對(duì)CoPc具有更快反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，進(jìn)而揭示了兩種CoPc-COFs對(duì)2e–ORR產(chǎn)生H2O2的優(yōu)異選擇性。
Piperazine-Linked Metalphthalocyanine Frameworks for Highly Efficient Visible-Light-Driven H2O2 Photosynthesis. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c09482
3. Angew.: 金屬間化合物中富電子Ru原子促進(jìn)電化學(xué)NORR制氨
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在環(huán)境條件下，直接電化學(xué)NO還原反應(yīng)(NORR)是一種將有毒NO轉(zhuǎn)化為可用的NH3有效策略。然而，由于目前所開(kāi)發(fā)的NORR電催化劑面臨轉(zhuǎn)化效率和耐久性差的限制，該策略實(shí)現(xiàn)實(shí)際應(yīng)用仍具有挑戰(zhàn)性。釕(Ru)是一種具有前景的NORR電催化劑，將Ru原子置于富電子環(huán)境中可以提高其本征活性。此外，將Ru單原子錨定在供電子基底上或?qū)u與電負(fù)性較低的金屬合金化是創(chuàng)造富電子環(huán)境的兩種主要策略，也有利于減少昂貴的Ru的使用。
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基于此，北京科技大學(xué)魯啟鵬、天津大學(xué)于一夫和中科院理化所夏靜等利用基底錨定熱退火策略，成功合成了粒徑為5.4±0.6 nm的體心立方RuGa (bcc RuGa) IMCs。在bcc結(jié)構(gòu)中，Ga原子占據(jù)頂點(diǎn)，而Ru原子位于體中心。綜合結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明，bcc RuGa IMCs中Ru原子具有單分散特性，以及頂點(diǎn)Ga原子和體中心Ru原子具有強(qiáng)供體-受體相互作用。因此，在電催化NORR中，bcc RuGa IMCs表現(xiàn)出顯著提升的活性和耐久性，實(shí)現(xiàn)高的NH4+產(chǎn)量(320.6 μmol h-1 mg-1Ru)，以及在-0.2 V下的法拉第效率為72.3%。
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密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在bcc RuGa IMCs中，富電子Ru原子促進(jìn)電子從Ru原子轉(zhuǎn)移到*HNO中間體，優(yōu)化了*HNO中間體的吸附/活化，降低了PDS的能壘，從而有效提高NORR性能。這項(xiàng)工作揭示了合理設(shè)計(jì)NORR催化活性位點(diǎn)的重要性。所提出的晶體結(jié)構(gòu)調(diào)控策略將為開(kāi)發(fā)先進(jìn)的貴金屬基電催化劑開(kāi)辟新的途徑。
Isolated Electron-Rich Ruthenium Atoms in Intermetallic Compounds for Boosting Electrochemical Nitric Oxide Reduction to Ammonia. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202213351
4. Angew.: 剖幽析微：探究不同反應(yīng)中間體對(duì)Ru-Ru2P催化HOR的影響
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目前為止，質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)被認(rèn)為最先進(jìn)的燃料電池技術(shù)。然而，PEMFC在酸性條件下的陰極氧還原反應(yīng)(ORR)僅限于稀缺且昂貴的鉑基金屬(PGM)，這嚴(yán)重阻礙了其商業(yè)應(yīng)用。堿性交換膜燃料電池(AEMFC)能夠利用無(wú)PGM陰極催化ORR而引起了人們的廣泛關(guān)注。然而，陽(yáng)極氫氧化反應(yīng)(HOR)的動(dòng)力學(xué)緩慢(即使是對(duì)PGM材料)，因此設(shè)計(jì)高效的堿性電解質(zhì)中的HOR催化劑，并探索“pH效應(yīng)”(電解質(zhì)pH對(duì)HOR活性的影響)是實(shí)現(xiàn)AEMFC進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵。
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近日，武漢大學(xué)羅威和吉林大學(xué)張偉等制備了一種Ru-Ru2P/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑，并研究了其在整個(gè)pH范圍內(nèi)(從pH~1到pH~13)的HOR性能。性能測(cè)試結(jié)果顯示，隨著pH的增加，HOR性能發(fā)生非單調(diào)變化，在pH為7處出現(xiàn)了一個(gè)拐點(diǎn)；并且Ru-Ru2P/C在堿性介質(zhì)下的HOR性能明顯優(yōu)于酸性介質(zhì)。
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此外，當(dāng)電解質(zhì)的pH值超過(guò)7時(shí)，Ru-Ru2P/C的HOR活性呈現(xiàn)單調(diào)增加，同時(shí)OHBE值逐漸增強(qiáng)。RuRu2P/C的堿性HOR活性變化趨勢(shì)與OHBE相一致；而酸性HOR活性的變化趨勢(shì)與HBEapp相一致。因此，在兩種典型的電解質(zhì)(強(qiáng)酸vs強(qiáng)堿)中，不同的反應(yīng)中間體(H*、H2O*和OH*)對(duì)HOR的作用是不同的(HBEapp vs OHBE)。綜上，這項(xiàng)工作不僅闡明了OHBE在高pH環(huán)境下增強(qiáng)HOR動(dòng)力學(xué)中的關(guān)鍵作用，而且為設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)AEMFC商業(yè)化的先進(jìn)堿性HOR催化劑提供了指導(dǎo)。
The Role of Discrepant Reactive Intermediates on Ru-Ru2P Heterostructure for pH-Universal Hydrogen Oxidation Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202215585
5. Nat. Commun.: 全暴露Pt-Fe團(tuán)簇耦合Pt-Fe界面，實(shí)現(xiàn)高效PROX制氫
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氫作為一種清潔能源，應(yīng)用于質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)以實(shí)現(xiàn)碳凈零排放的目標(biāo)受到越來(lái)越多的關(guān)注。氫氣中CO(PROX)的優(yōu)先氧化是避免富氫燃?xì)庵形⒘緾O對(duì)催化劑中毒的一種有前途的氫氣凈化方法。近日，北京大學(xué)馬丁和中科院金屬研究所劉洪陽(yáng)等報(bào)道了一種新的催化劑，完全暴露的雙金屬Pt-Fe團(tuán)簇錨定在有缺陷的石墨烯/納米金剛石(ND@G)雜化載體上，其中原子分散和完全暴露的Pt團(tuán)簇與相鄰的Fe原子結(jié)合以提供豐富的Pt-Fe界面。
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為了了解全暴露Pt-Fe團(tuán)簇的作用，研究人員利用催化劑對(duì)氫氣中CO進(jìn)行優(yōu)先氧化(PROX)。0.75 Pt/ND@G催化劑具有與Pt原子團(tuán)簇相似的結(jié)構(gòu)，在60°C下可以達(dá)到85%的CO轉(zhuǎn)化率。相比之下，通過(guò)引入Fe物種，0.75Pt0.2Fe/ND@G催化劑在室溫(30°C)下實(shí)現(xiàn)完全CO轉(zhuǎn)化，空速為45000 mL g-1 h-1和100% CO選擇性。此外，對(duì)于PROX反應(yīng)，0.75Pt0.2Fe/ND@G催化劑在低CO轉(zhuǎn)化率下具有良好穩(wěn)定性，其可以在30°C下反應(yīng)超過(guò)100小時(shí)。
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實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，構(gòu)建原子效率最高、界面位點(diǎn)豐富的全暴露雙金屬Pt-Fe簇催化劑可以促進(jìn)不飽和Fe位點(diǎn)上的氧活化和富電子Pt簇上的CO吸附，提高了O2與吸附的CO在Pt-Fe界面位點(diǎn)上形成CO2的可能性，因此所制備的0.75Pt0.2Fe/ND@G催化劑在實(shí)際應(yīng)用中具有良好的反應(yīng)活性。
Fully-exposed Pt-Fe Cluster for Efficient Preferential Oxidation of CO towards Hydrogen Purification. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34674-y
6. AFM: 一鍋合成中熵金屬硫化物，可用于高效催化OER
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電化學(xué)水分解是一種高效率、低環(huán)境友善的生產(chǎn)綠色、清潔氫能的方法。然而，由于四電子轉(zhuǎn)移機(jī)制引起的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，析氧反應(yīng)(OER)阻礙了水分解系統(tǒng)的發(fā)展。目前，具有固有高活性的IrO2和RuO2被認(rèn)為是OER最有效的催化劑。然而，Ir和Ru的稀缺性和價(jià)格昂貴嚴(yán)重阻礙了它們的廣泛應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)高效、低成本的電催化劑以降低OER過(guò)電位勢(shì)在必行。近日，南昌大學(xué)袁加仁和江蘇大學(xué)沈小平等采用一鍋法合成了(NiFeCoX)3S4(X=Mn、Cr、Zn)中熵金屬硫化物(MEMS)。與二元金屬(NiFe)3S4和三元金屬(NiFeCo)3S4相比，由于多元金屬協(xié)同效應(yīng)和低結(jié)晶度，MEMS顯示出顯著增強(qiáng)的電催化OER活性。
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具體而言，在堿性溶液中，所制備的(NiFeCoMn)3S4在10 mA cm-2電流密度下具有289 mV的低過(guò)電位，Tafel斜率為75.6 mV dec-1；在連續(xù)48小時(shí)的OER測(cè)試過(guò)程中，(NiFeCoMn)3S4上電流密度幾乎保持穩(wěn)定，甚至有所增強(qiáng)(電流密度的輕微增加可歸因于在長(zhǎng)時(shí)間活化過(guò)程中可能的表面位點(diǎn)重構(gòu)和更多催化活性位點(diǎn)的暴露)。為了進(jìn)一步評(píng)估(NiFeCoMn)3S4催化劑的催化穩(wěn)定性，將其進(jìn)行1000個(gè)連續(xù)CV循環(huán)，LSV曲線在循環(huán)1000次后幾乎保持不變，進(jìn)一步證明了其出色的循環(huán)穩(wěn)定性。
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通過(guò)對(duì)(NiFeCoMn)3S4催化劑進(jìn)行OER測(cè)試后的XPS光譜分析，進(jìn)一步了解了催化機(jī)理。在OER之后，有三價(jià)陽(yáng)離子的產(chǎn)生；隨著氫氧化物的形成，所有三價(jià)陽(yáng)離子的比例顯著增加。此外，大多數(shù)殘留硫形態(tài)都處于高價(jià)態(tài)，即硫酸鹽組分(SO42-)。氫氧化物和SO42-的共存有利于提高電催化OER的活性。該項(xiàng)研究中所提到的MEMS具有合成簡(jiǎn)單、電催化性能優(yōu)良等特點(diǎn)，同時(shí)考慮到中/高熵硫化物材料無(wú)窮盡的元素組合，這種中/高熵硫化物的概念可以為各個(gè)領(lǐng)域先進(jìn)功能材料的發(fā)展提供廣闊的空間。
Facile Synthesis of Medium-Entropy Metal Sulfides as High-Efficiency Electrocatalysts toward Oxygen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208170
7. ACS Nano: 一石二鳥(niǎo)，多種摻雜劑同時(shí)改善ORR和增強(qiáng)催化劑錨定強(qiáng)度
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介孔碳負(fù)載的非貴金屬催化劑被認(rèn)為是提高金屬-空氣電池氧還原反應(yīng)(ORR)活性的有效催化劑。然而，由于催化劑在反應(yīng)過(guò)程中會(huì)脫離碳基體而導(dǎo)致催化劑活性下降?；诖?，哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳)林熹、胡凱龍、上海電子信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院羅敏和上海交通大學(xué)Kolan Madhav Reddy等利用MnS納米顆粒與碳表面N，S摻雜劑的相互作用，在MnS/碳界面上形成了Mn-N和Mn-S鍵，這也使得MnS牢牢錨定在介孔碳骨架上。
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所制備的MnS/NS-C電催化劑在堿性介質(zhì)中具有優(yōu)異的ORR性能，起始電位(Eonset)和半波電位(E1/2)分別為1.07 VRHE和0.88 VRHE，遠(yuǎn)優(yōu)于商業(yè)20% Pt/C。在0.6 VRHE的電位下，MnS/NS-C連續(xù)運(yùn)行100小時(shí)后仍保留88.3%的初始電流，表現(xiàn)出極好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。此外，MnS/NS-C經(jīng)過(guò)1000和5000個(gè)CV循環(huán)后，E1/2值僅分別下降3 mV和10 mV，這也證實(shí)了其優(yōu)異的耐久性。
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密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，N，S摻雜調(diào)整了MnS/碳界面的電荷分布，導(dǎo)致碳載體上的電荷積累和局域化，降低了Mn的d帶中心，促進(jìn)了氧中間體在Mn位點(diǎn)上的吸附，降低決速步的能壘。此外，實(shí)使用MnS/NS-C組裝的柔性鋁-空氣電池的峰值功率密度為134.6 mW cm-2，在35 h后仍能穩(wěn)定放電。為了驗(yàn)證組裝電池的靈活性，在0°、60°、120°和180°彎曲的情況下，鋁-空氣電池放電性能沒(méi)有受到明顯影響，這顯示出其作為柔性器件的巨大潛力。
Simultaneous Improvement of Oxygen Reduction and Catalyst Anchoring via Multiple Dopants on Mesoporous Carbon Frameworks for Flexible Al-Air Batteries. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08332
8. Small: 表面自旋立大功！助力NiCo2S4高電流密度下穩(wěn)定共電解水/甲醇制氫
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析氧反應(yīng)(OER)的緩慢反應(yīng)動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致高的工作電位而限制了電催化水分解的進(jìn)一步應(yīng)用。使用小的有機(jī)分子氧化反應(yīng)(如甲醇、尿素、肼等)是替代OER的有效方法，這可以降低所需的開(kāi)路電壓和能耗。此外，鎳基材料具有活性高、豐度大、價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn)，是堿性介質(zhì)中水分解制氫的有前景的電催化劑。然而，鎳基催化劑的穩(wěn)定性差，這限制了它的廣泛應(yīng)用?；诖?，深圳大學(xué)駱靜利和符顯珠等在碳布上電沉積花狀NiCo2S4納米片(CC@NiCo2S4)，通過(guò)構(gòu)建陣列結(jié)構(gòu)和調(diào)節(jié)催化劑表面磁性，實(shí)現(xiàn)了高電流密度下水/甲醇共電解生產(chǎn)H2。
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電化學(xué)原位生長(zhǎng)的CC@NiCo2S4納米片材表面進(jìn)行優(yōu)化和微調(diào)磁性，其表面普遍暴露(01?1)，對(duì)甲醇電氧化具有較高的催化活性，并且在高電流密度下具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性。具體而言，在1.0 M KOH+1.0 M 甲醇溶液中，CC@NiCo2S4在100 mA cm-2電流密度下的電位為1.4 VRHE；并且CC@NiCo2S4在高電流密度(100 mA cm-2)下電催化甲醇制氫具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性。
為了深入揭示NiCo2S4高電流密度電催化甲醇/水共電解制氫的機(jī)理，研究人員采用密度泛函理論(DFT)計(jì)算對(duì)(01?1)面進(jìn)行建模，以便進(jìn)行深入分析。對(duì)于NiCo2S4晶體，Ni和Co的d電子都受低自旋控制；其中Ni的價(jià)態(tài)以+2價(jià)為主，Co以Co3+的形式存在。而對(duì)于(01?1)面模型，表面上的Ni和Co不再具有低自旋，而是成為高自旋，而體相中的Ni和Co仍然具有低自旋為主，這主要是由于OH的吸附，表面的自旋發(fā)生了變化。這種變化起到了穩(wěn)定表面的作用，使得NiCo2S4電催化甲醇/水共電解在高電流密度下仍處于穩(wěn)定狀態(tài)。綜上，該策略可以改變鎳基電催化材料的表面磁性，提高材料的穩(wěn)定性。
Surface Spin Enhanced High Stable NiCo2S4 for Energy-Saving Production of H2 from Water/Methanol Coelectrolysis at High Current Density. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205257

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