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?深大Small：表面自旋立大功！助力NiCo2S4高電流密度下穩(wěn)定共電解水/甲醇制氫

析氧反應(yīng)(OER)的緩慢反應(yīng)動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致高的工作電位而限制了電催化水分解的進(jìn)一步應(yīng)用。使用小的有機(jī)分子氧化反應(yīng)(如甲醇、尿素、肼等)是替代OER的有效方法，這可以降低所需的開(kāi)路電壓和能耗。此外，鎳基材料具有活性高、豐度大、價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn)，是堿性介質(zhì)中水分解制氫的有前景的電催化劑。然而，鎳基催化劑的穩(wěn)定性差，這限制了它的廣泛應(yīng)用。

基于此，深圳大學(xué)駱靜利和符顯珠等在碳布上電沉積花狀NiCo₂S₄納米片(CC@NiCo₂S₄)，通過(guò)構(gòu)建陣列結(jié)構(gòu)和調(diào)節(jié)催化劑表面磁性，實(shí)現(xiàn)了高電流密度下水/甲醇共電解生產(chǎn)H₂。

電化學(xué)原位生長(zhǎng)的CC@NiCo₂S₄納米片材表面進(jìn)行優(yōu)化和微調(diào)磁性，其表面普遍暴露(01?1)，對(duì)甲醇電氧化具有較高的催化活性，并且在高電流密度下具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性。具體而言，在1.0 M KOH+1.0 M 甲醇溶液中，CC@NiCo₂S₄在100 mA cm^-2電流密度下的電位為1.4 V_RHE；并且CC@NiCo₂S₄在高電流密度(100 mA cm^-2)下電催化甲醇制氫具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

為了深入揭示NiCo₂S₄高電流密度電催化甲醇/水共電解制氫的機(jī)理，研究人員采用密度泛函理論(DFT)計(jì)算對(duì)(01?1)面進(jìn)行建模，以便進(jìn)行深入分析。對(duì)于NiCo₂S₄晶體，Ni和Co的d電子都受低自旋控制；其中Ni的價(jià)態(tài)以+2價(jià)為主，Co以Co³⁺的形式存在。而對(duì)于(01?1)面模型，表面上的Ni和Co不再具有低自旋，而是成為高自旋，而體相中的Ni和Co仍然具有低自旋為主，這主要是由于OH的吸附，表面的自旋發(fā)生了變化。

這種變化起到了穩(wěn)定表面的作用，使得NiCo₂S₄電催化甲醇/水共電解在高電流密度下仍處于穩(wěn)定狀態(tài)。綜上，該策略可以改變鎳基電催化材料的表面磁性，提高材料的穩(wěn)定性。

Surface Spin Enhanced High Stable NiCo₂S₄ for Energy-Saving Production of H₂ from Water/Methanol Coelectrolysis at High Current Density. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205257

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