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深大Nano-Micro Lett.：配位效應促進Ni(OH)2在水/甲醇中共電催化制氫

電催化水裂解是一種可行的制氫技術(shù)，但不能用于緩慢的析氧反應動力學（OER）。然而，通常使用的鎳（Ni）基電催化劑活性和穩(wěn)定性較差。

基于此，深圳大學劉建文研究員（通訊作者）等人，具有超低的Ni-Ni配位，在100mA cm^-2下具有高MOR活性（輸出電壓為1.39 V），Tafel斜率為28 mV dec^-1。

在電流密度超過500 mA cm^-2時，通過附加值的甲酸鹽聯(lián)產(chǎn)促進了氫氣的生成，電池電壓為2.00 V，持續(xù)50 h，在工業(yè)堿濃度（6 M KOH）下表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。

通過密度泛函理論（DFT）計算分析晶體軌道Hamilton居群（COHPs），以進一步了解性能增強。COHPs描述了Ni(OH)₂、LC-Ni(OH)₂·2.5H₂O和LC-Ni(OH)₂·2.75H₂O中Ni-O鍵的成鍵和反鍵過程。隨著H₂O分子數(shù)量的增加，費米能級以下的反鍵軌道的組成會減少，從而降低系統(tǒng)的能量。這表明水分子的加入增強了體系的整個Ni-O鍵，使催化劑更加穩(wěn)定。

此外，作者計算了活性Ni位點的COHP，即NiMoO₄和LC-Ni(OH)₂·2.75H₂O的Ni和H₂O分子形成的Ni-O鍵（Ni-OH₂）。更重要的是，NiMoO₄·0.75H₂O或LC-Ni(OH)₂·2.75H₂O中的Ni-O反鍵軌道的組成與低于費米能級的Ni(OH)₂的組成相似，表明整體穩(wěn)定性有所提高，但活性位點的活性仍與Ni(OH)₂相當。LC-Ni(OH)₂·2.75H₂O具有3D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和氫鍵H₂O，可以通過釋放H₂O暴露出更多活性中心，并提高活性中心的密度，因此其總活性高于Ni(OH)₂。

Coordination Effect-Promoted Durable Ni(OH)₂ for Energy-Saving Hydrogen Evolution from Water/Methanol Co-Electrocatalysis. Nano-Micro Lett., 2022, DOI: 10.1007/s40820-022-00940-3.

https://doi.org/10.1007/s40820-022-00940-3.

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