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?武大/吉大Angew.: 剖幽析微！探究不同反應(yīng)中間體對(duì)Ru-Ru2P催化HOR的影響

目前為止，質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)被認(rèn)為最先進(jìn)的燃料電池技術(shù)。然而，PEMFC在酸性條件下的陰極氧還原反應(yīng)(ORR)僅限于稀缺且昂貴的鉑基金屬(PGM)，這嚴(yán)重阻礙了其商業(yè)應(yīng)用。堿性交換膜燃料電池(AEMFC)能夠利用無PGM陰極催化ORR而引起了人們的廣泛關(guān)注。

然而，陽極氫氧化反應(yīng)(HOR)的動(dòng)力學(xué)緩慢(即使是對(duì)PGM材料)，因此設(shè)計(jì)高效的堿性電解質(zhì)中的HOR催化劑，并探索“pH效應(yīng)”(電解質(zhì)pH對(duì)HOR活性的影響)是實(shí)現(xiàn)AEMFC進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵。

近日，武漢大學(xué)羅威和吉林大學(xué)張偉等制備了一種Ru-Ru₂P/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑，并研究了其在整個(gè)pH范圍內(nèi)(從pH~1到pH~13)的HOR性能。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，隨著pH的增加，HOR性能發(fā)生非單調(diào)變化，在pH為7處出現(xiàn)了一個(gè)拐點(diǎn)；并且Ru-Ru₂P/C在堿性介質(zhì)下的HOR性能明顯優(yōu)于酸性介質(zhì)。

此外，當(dāng)電解質(zhì)的pH值超過7時(shí)，Ru-Ru₂P/C的HOR活性呈現(xiàn)單調(diào)增加，同時(shí)OHBE值逐漸增強(qiáng)。RuRu₂P/C的堿性HOR活性變化趨勢(shì)與OHBE相一致；而酸性HOR活性的變化趨勢(shì)與HBE_app相一致。

因此，在兩種典型的電解質(zhì)(強(qiáng)酸vs強(qiáng)堿)中，不同的反應(yīng)中間體(H*、H₂O*和OH*)對(duì)HOR的作用是不同的(HBE_app vs OHBE)。

綜上，這項(xiàng)工作不僅闡明了OHBE在高pH環(huán)境下增強(qiáng)HOR動(dòng)力學(xué)中的關(guān)鍵作用，而且為設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)AEMFC商業(yè)化的先進(jìn)堿性HOR催化劑提供了指導(dǎo)。

The Role of Discrepant Reactive Intermediates on Ru-Ru₂P Heterostructure for pH-Universal Hydrogen Oxidation Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202215585

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