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?張山青Angew：分層多孔碳上的邊緣原子Co-N4位點用于高選擇性的兩電子氧還原反應(yīng)

過氧化氫（H₂O₂）是一種高附加值的化學(xué)品，是一種環(huán)保的氧化劑。迄今為止，H₂O₂的工業(yè)生產(chǎn)幾乎都是通過蒽醌法，需要昂貴的貴金屬鈀催化劑。電催化氧還原反應(yīng)（ORR）技術(shù)已成為制備H₂O₂的重要研究方向之一，其中陰極選擇性二電子還原對于低成本、高效率的H₂O₂生產(chǎn)具有重要意義。

ORR合成H₂O₂的主要挑戰(zhàn)是ORR過程將通過競爭性的四電子途徑發(fā)生，這大大降低了產(chǎn)量。因此具有高效率和高選擇性的電催化劑對于高性能、低成本和可持續(xù)的制備H₂O₂是至關(guān)重要的。

在這里，格里菲斯大學(xué)張山青等人系統(tǒng)地研究了碳負載單原子催化劑（SACs）對ORR途徑（雙電子（2e^–）或四電子（4e^–））的邊緣效應(yīng)。

在ORR性能測試中發(fā)現(xiàn)，Co-N/GFs（Co-N4位點位于石墨烯片）催化劑呈現(xiàn)典型的準4e^?途徑，具有最高的擴散限制電流密度和最低的環(huán)電流。

相反，在Co-N/HPC（Co-N4位點位于層次多孔碳）上觀察到最高的環(huán)電流，表明在ORR過程中產(chǎn)生了更多的H₂O₂。Co-N/HPC的2e^–的ORR選擇性平均值約為95%，在0.52 V（相對于RHE）時達到最大值98%。在0.2 ~ 0.75 V的寬電位范圍內(nèi)(相對于RHE)，相應(yīng)的電子轉(zhuǎn)移數(shù)低于2.1，表明存在高選擇性2e^–途徑。

計算得到的Co-N/HPC的TOF顯著高于Co-N/GF，表明Co-N/HPC對2e^–的催化效率更高。在沒有單原子Co位點的情況下，HPC的2e^–的ORR選擇性達到58%，活度相對較低，表現(xiàn)為較大的過電位。Co-N/HPC顯著增強的催化活性和選擇性表明Co-N4部分對2e^–ORR的反應(yīng)性較好。Co-N/HPC的Tafel斜率大于Co-N/GFs，表明ORR過程由OOH^*的形成和進一步的解離共同主導(dǎo)。

相反，Co-N/HPC從環(huán)電極的斜率是所有催化劑中最低的，表明H₂O₂生成動力學(xué)最快。此外，Co-N/HPC表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性，在10小時的時安培測試中，電流的衰減可以忽略不計。

本研究闡明了邊緣結(jié)構(gòu)在控制Co-SACs的ORR途徑（即2e^–和4e^–）中的重要作用。此外，研究結(jié)果表明含氧官能團在長期 ORR 操作過程中很容易使碳材料的邊緣飽和，修飾含氧官能團可以進一步促進2e^–的ORR動力學(xué)，同時保持90%以上的高選擇性。

這項研究提供了對 Co SAC 中2e^–的ORR 高選擇性的機制性見解，為實現(xiàn)大規(guī)模、低成本的電化學(xué)H₂O₂生產(chǎn)提供了鼓舞人心的途徑。

Edge-hosted Atomic Co-N4 Sites on Hierarchical Porous Carbon for HighlySelective Two-electron Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI：10.1002/anie.202213296.

https://doi.org/10.1002/anie.202213296.

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