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?北科范麗珍AFM：用于高壓鋰金屬固態(tài)電池的分子級設(shè)計聚合物電解質(zhì)

在基于固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）的鋰金屬電池中，雙離子的不均勻遷移會導(dǎo)致濃差極化并降低循環(huán)過程中的界面穩(wěn)定性。具有專門設(shè)計和定制的化學(xué)結(jié)構(gòu)和粘附性能的SPE將高氧化穩(wěn)定性和聚合物主鏈的快速鋰離子遷移相結(jié)合，從而更好地滿足全固態(tài)電池的性能要求。

在此，北京科技大學(xué)范麗珍教授等人通過將碳酸亞乙烯酯（VC）與4-乙烯基三氟甲苯（TF3）共聚，提出了一種特殊的用于高壓鋰金屬電池（LMB）的分子級設(shè)計聚合物電解質(zhì)（MDPE）。得到的聚合物基體通過氫鍵和C-F鍵的“σ-空穴”效應(yīng)與鋰鹽陰離子偶聯(lián)，這種分子間相互作用限制了陰離子的遷移并增加了 MDPE的離子轉(zhuǎn)移數(shù)（t_Li+ = 0.76）。

進(jìn)一步，作者通過第一性原理考察了高t_Li+的改進(jìn)機理和聚合物基體對鋰鹽陰離子的作用機理。此外，由于聚合物基體的C=O基團和三氟甲基苯（ph-CF₃），MDPE在60 ℃時表現(xiàn)出寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（4.9 V）和與鋰金屬優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。同時，聚合物電解質(zhì)的設(shè)計與一體化制備工藝相結(jié)合，實現(xiàn)了低界面電阻、高多元性能的SPE。

圖1. 聚合物-陰離子相互作用的機理

得益于這些優(yōu)點，Li/MDPE/Li對稱電池可穩(wěn)定循環(huán)1000小時，而基于PVC系統(tǒng)的對稱電池在高電流密度下會在一半的循環(huán)時間內(nèi)發(fā)生短路。同時，在0.1、0.025和0.05 mA cm^-2的不同電流密度下，MDPE在30個循環(huán)前可視地觀察到其界面自愈能力隨著電流密度的增加而增加。

此外，為展示MDPE在全電池工藝集成中的功能，作者不僅將其用作電解質(zhì)層，還用作復(fù)合正極中的粘結(jié)劑。通過在正極層上直接涂覆MDPE漿料制備的NCM811基全固態(tài)電池在0.1 C時150次循環(huán)后仍具有170 mAh g^-1的高容量（容量保持率超過80%），且在60 ℃時庫侖效率接近100%。綜上所述，這種將分子水平的材料設(shè)計與工藝創(chuàng)新相結(jié)合的途徑對于鋰金屬全固態(tài)電池的合理設(shè)計和開發(fā)具有廣闊的前景。

圖2. 基于MDPE-SPEs的全電池電化學(xué)性能

Molecular-level Designed Polymer Electrolyte for High-Voltage Lithium–Metal Solid-State Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209828

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