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近年來，有機金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池在功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）方面取得了令人印象深刻的進步。然而，它們的商業(yè)化在很大程度上受到其不令人滿意的穩(wěn)定性的抑制。鈣鈦礦層中離子的位移或電荷缺陷被認為是在電場、熱量和過量電荷載流子的工作環(huán)境中器件性能下降的主要原因。因此，鈣鈦礦太陽能電池的運行穩(wěn)定性在很大程度上取決于對離子遷移的抑制。堿金屬陽離子的間隙摻雜已被廣泛用于抑制鹵化物離子的遷移，以緩解電流-電壓滯后并提高循環(huán)穩(wěn)定性。然而，間隙摻雜可能會扭曲鈣鈦礦晶格并誘發(fā)微應(yīng)變，從而破壞所需相的長程有序和穩(wěn)定性。因此，開發(fā)一種防止這些副作用的方法至關(guān)重要，同時最大限度地提高良性離子遷移抑制效果，以促進鈣鈦礦太陽能電池的性能和穩(wěn)定性。

在此，美國加州大學(xué)洛杉磯分校（UCLA）楊陽教授，土耳其馬爾馬拉大學(xué)Ilhan Yavuz，以及韓國成均館大學(xué)Jin-Wook Lee等人揭示了間隙陽離子的價態(tài)對其抑制離子遷移有明顯影響。摻入三價釹陽離子（Nd³⁺），與廣泛使用的單價陽離子摻雜劑（Na，0.45%）相比，其能夠以更少的劑量（0.08%）有效地減輕了鈣鈦礦晶格中的離子遷移。微量Nd³⁺增強了鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能和運行穩(wěn)定性，同時最大限度地降低了材料消耗。因此，無論鈣鈦礦的缺陷（雜質(zhì)）耐受性如何，本研究都強調(diào)了最小化間隙摻雜劑劑量的重要性，以最大限度地提高鈣鈦礦光電子的光伏性能和操作穩(wěn)定性。

相關(guān)論文以“Suppressing ion migration in metal halide perovskite via interstitial doping with a trace amount of multivalent cations”為題發(fā)表在Nature Materials。

圖文解析

1. 間隙摻雜引入鹵化物遷移的能壘

先前的研究表明，具有相似離子半徑的堿金屬陽離子占據(jù)鈣鈦礦晶格的間隙位點，作者模擬了不同間隙陽離子對碘離子向附近碘空位（V₁）遷移能量的影響（圖1a）。同時，每條遷徙路線分為十五個步驟，與初始階段相比的相對能量差異記錄在圖1b中。其中，沒有間隙陽離子，V₁的能壘遷移僅約0.37 eV。Nd³⁺的存在增強了能壘（2.80 eV），而Ca²⁺（0.81 eV）和Na⁺（0.43 eV）的增強作用較低?？紤]到陽離子的大小相似，離子遷移阻抗能力的區(qū)別可能主要與陽離子的價態(tài)有關(guān)。Nd³⁺具有三個正電荷的離子由于靜電吸引力更強，更有可能限制負碘離子的運動。陽離子摻雜引起的鹵化物遷移受阻，有利于提高鈣鈦礦太陽能電池器件的穩(wěn)定性。

2. 破壞鈣鈦礦晶格穩(wěn)定性的拉伸微應(yīng)變

無論離子遷移緩解的有益效果如何，間隙陽離子摻雜都會給鈣鈦礦晶格引入拉伸微應(yīng)變，從而可能破壞晶格的穩(wěn)定性。圖1d中的X射線衍射圖顯示，當(dāng)摻雜劑濃度達到1%時，（001）α-FAPbI₃的強度降低，而（001）PbI₂的峰值加劇。摻雜劑濃度進一步增加到5%，誘導(dǎo)出現(xiàn)（010）非鈣鈦礦δ-FAPbI₃峰，表明α-FAPbI₃不穩(wěn)定鈣鈦礦相隨著間質(zhì)摻雜劑濃度的增加而增加。此外，SEM圖像表明，隨著陽離子摻雜劑的加入量增加，薄膜的晶粒尺寸通常減小。這種缺陷或次級相的產(chǎn)生會降低器件的性能和穩(wěn)定性。因此，雖然陽離子摻雜減輕了離子遷移效應(yīng)，但優(yōu)選較低的摻雜劑濃度以最大限度地減少犧牲權(quán)衡。

圖1. 碘離子遷移途徑的理論模型和誘導(dǎo)拉伸微應(yīng)變的有害影響

圖2. 有無Nd³⁺、Ca²⁺或Na⁺摻雜的鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能和相應(yīng)的鈣鈦礦薄膜的表面形貌

圖3. 由陽離子摻入引起的鈍化效應(yīng)

為了研究太陽能電池器件的運行穩(wěn)定性，作者通過跟蹤最大功率點，將封裝器件暴露在環(huán)境大氣下的連續(xù)照明下。Nd³⁺摻雜含量為0.08%的器件在1008小時后保持其初始效率的93.4%，表現(xiàn)出比其他策略更好的穩(wěn)定性，而參考裝置在300小時后失去了一半以上的初始效率。值得注意的是，封裝的器件與Nd³⁺結(jié)合連續(xù)照明2002 h后保持初始PCE的84.3%。為了進一步探索器件的熱穩(wěn)定性，將未封裝的器件保存在85℃的充滿氮氣的手套箱中。2002小時后，參考器件完全退化，而摻雜Nd³⁺的器件分別保留了其初始PCE值的86.4%（圖4e）。因此，通過Nd³⁺摻雜，碘向金電極的遷移受到抑制，這反過來可能導(dǎo)致金向氧化銦錫（ITO）基底遷移，在表面附近固定過多的鹵化物離子也可能有助于抑制離子遷移。

圖4. 通過抑制離子遷移來增強穩(wěn)定性

綜上所述，摻雜技術(shù)使半導(dǎo)體的光電特性能夠進行多功能調(diào)諧，從而使各種現(xiàn)代光電器件的出現(xiàn)成為可能。然而，由于有害的晶格微應(yīng)變，摻雜技術(shù)在金屬鹵化物鈣鈦礦半導(dǎo)體中的應(yīng)用受到限制。本文展示了一種多價間隙摻雜策略，該策略可抑制金屬鹵化物鈣鈦礦內(nèi)的離子遷移。微量的Nd³⁺能夠避免晶格微應(yīng)變的副作用，同時保留其好處。帶負電荷的缺陷被更有效地消除，從而以較低的摻雜濃度提高光伏性能。觀察到的器件穩(wěn)定性改善表明，且摻入與帶電缺陷相互作用更強的間隙陽離子有利于緩解缺陷捕獲和限制離子遷移。

Zhao, Y., Yavuz, I., Wang, M.?et al.?Suppressing ion migration in metal halide perovskite via interstitial doping with a trace amount of multivalent cations.?Nat. Mater.?(2022). https://doi.org/10.1038/s41563-022-01390-3

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