隨著氫能的普及，儲氫作為一個重要環(huán)節(jié)已得到越來越多的重視。其中，固態(tài)儲氫作為一類有前景卻又充滿挑戰(zhàn)的領(lǐng)域，一直得難以得到質(zhì)的突破。其中主要瓶頸之一是脫氫過程需要較高的溫度，極大限制了固態(tài)儲氫的工業(yè)發(fā)展。然而，為什么一些常見的固態(tài)儲氫材料需要較高的脫氫溫度，以及如何通過改性降低其脫氫溫度，一直是難題。

近日，華北電力大學(xué)楊維結(jié)教授和武英教授團(tuán)隊(duì)，以及日本東北大學(xué)李昊教授等學(xué)者在固態(tài)儲氫材料領(lǐng)域的理論發(fā)展有新突破，并連續(xù)在Journal of Materials Chemistry A (2022影響因子：14.511) 發(fā)表兩篇純理論研究工作（其中一篇獲選為封面文章）。

工作一：發(fā)現(xiàn)氫化鎂脫氫過程中的“決堤效應(yīng)”

氫化鎂的脫氫過程需要借助高溫發(fā)生。然而，其最重要的脫氫步驟一直鮮有研究。在該工作中，利用基于第一性原理的動力學(xué)和熱力學(xué)計算，結(jié)合分子動力學(xué)模擬和COHP成鍵分析，作者發(fā)現(xiàn)在氫化鎂最常見的110面上，表面脫氫擁有最大的能壘。然而，若表面結(jié)構(gòu)的氫原子能脫出，后續(xù)氫原子的脫附將變得更加容易，呈現(xiàn)出一種“決堤效應(yīng)”。

圖解：氫化鎂脫氫中的“決堤效應(yīng)”：氫化鎂脫氫過程中，首層氫原子最難脫出。隨后，后續(xù)氫原子的脫附將變得容易。

Shuai Dong, Chaoqun Li, Jinhui Wang, Hao Liu, Zhao Ding, Zhengyang Gao, Weijie Yang*, Wei Lv, Li Wei, Ying Wu*, and Hao Li*. “The “burst effect” of hydrogen desorption in MgH₂ dehydrogenation.” Journal of Materials Chemistry A (2022), 10, 22363 (封面論文)

工作二：基于“決堤效應(yīng)”理論設(shè)計單原子催化劑異質(zhì)結(jié)，促進(jìn)氫化鎂首層氫原子的脫附

基于上述“決堤效應(yīng)”，作者認(rèn)為：如果能設(shè)計出新的材料能促進(jìn)氫化鎂首層氫原子的脫附，那么氫化鎂的整體脫氫效率將會極大提高?；谶@個結(jié)論，作者設(shè)計出具有M-N-C結(jié)構(gòu)的單原子催化劑異質(zhì)結(jié)，并對其進(jìn)行脫氫動力學(xué)研究。他們發(fā)現(xiàn)，這類異質(zhì)結(jié)的形成可以極大降低氫化鎂表面脫氫能壘，與現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)報道一致。同時，他們也發(fā)現(xiàn)單原子活性中心的電負(fù)性與氫化鎂的脫氫能壘呈線性關(guān)系。該線性關(guān)系能有助于快速預(yù)測出高性能的催化劑異質(zhì)結(jié)。

左圖：M-N-C結(jié)構(gòu)的單原子催化劑異質(zhì)結(jié)有助于降低氫化鎂脫氫能壘。右圖：氫化鎂脫氫能壘與催化劑活性中心電負(fù)性呈相關(guān)性。

Shuai Dong, Chaoqun Li, Erfei Lv, Jinhui Wang, Hao Liu, Zhengyang Gao, Wei Xiong*, Zhao Ding, Weijie Yang* and Hao Li*, “MgH₂/single-atom heterojunctions: effective hydrogen storage materials with facile dehydrogenation.” Journal of Materials Chemistry A (2022), 10, 19839.