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周豪慎/潘安強(qiáng)Nature子刊：9微米厚隔膜用于350 Wh/kg鋰金屬軟包電池！

理論上，使用比傳統(tǒng)隔膜（> 20 μm）更薄的隔膜將提高鋰電池的能量密度和比能量。然而，較薄的隔膜會(huì)增加鋰離子電池和鋰金屬電池中形成的鋰枝晶發(fā)生內(nèi)部短路的風(fēng)險(xiǎn)。

圖1. 無裂紋改進(jìn)超薄MOF基隔膜的示意圖和特征

在此，日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所（AIST）/南京大學(xué)周豪慎教授、中南大學(xué)潘安強(qiáng)教授等人通過電流驅(qū)動(dòng)的電合成技術(shù)在商用超薄聚丙烯隔膜（8μm）的通道/空隙中原位生長無裂紋ZIF-8 MOF，同時(shí)在MOF通道中聚集電解質(zhì)。令人振奮的是，改進(jìn)后的基于MOF的超薄隔膜厚度只有9 μm，其重量幾乎與原始的商用超薄聚丙烯隔膜基底相同（0.82 mg/cm² vs 0.80 mg/cm²）。

更有趣的是，在紐扣電池的電流驅(qū)動(dòng)過程中，無裂紋的超薄MOF隔膜僅含有微量的液體電解質(zhì)（本研究中為3.1mg/cm²，而在典型電池中添加32.4 mg/cm²），其在MOF通道內(nèi)產(chǎn)生聚集結(jié)構(gòu)。因此，基于改進(jìn)的超薄隔膜與MOF通道內(nèi)的聚合電解質(zhì)相結(jié)合的電池總重量僅為使用市售的超薄隔膜和典型電解質(zhì)組裝電池的12%。

圖2. 改進(jìn)的超薄MOF基隔膜的物理化學(xué)性質(zhì)

因此，得益于改進(jìn)的超薄輕型MOF基隔膜，在典型的碳酸酯電解液（1 mol/L LiPF₆-EC/DMC，最初與鋰金屬不兼容）中采用兩倍過量的鋰組裝的Li||Cu半電池在1800小時(shí)內(nèi)的平均CE高達(dá)99.7%。此外，Li有限的NCA||Li全電池在400次循環(huán)后仍保持176 mAh/g的容量（超過其初始容量的90%），這遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了使用傳統(tǒng)超薄隔膜的NCA||Li全電池（僅31次循環(huán)后容量變?yōu)?5.5 mAh/g，之后電池失效）。

最重要的是，由于隔膜和電解液的重量較輕，最終實(shí)現(xiàn)了具有354 Wh/kg高能量密度的鋰金屬軟包電池（25.2 mg/cm²NCA質(zhì)量負(fù)載，N/P比為3.96，E/C比為1 g Ah^-1），200次循環(huán)后仍具有80%的容量?？傊?，這種在軟包電池級(jí)別的改進(jìn)策略可更簡單有效地加速實(shí)用鋰金屬電池的開發(fā)。

圖3. 基于超薄MOF基隔膜制造的350 Wh/kg軟包電池

An improved 9?micron thick separator for a 350?Wh/kg lithium metal rechargeable pouch cell, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34584-z

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