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目前，學術(shù)界探索固態(tài)電化學器件的主要障礙是缺乏對未知固-固界面演化行為的基本理解。其中，鋰（Li）空洞的形成是固態(tài)電池中電池失效的最重要原因之一，關(guān)鍵問題是難以捉摸的界面Li空洞產(chǎn)生和演化機制需要深入解釋。

在此，清華大學張強教授等人通過多尺度觀察和量化，闡明了固態(tài)電池中界面Li空洞的形成和演化機制。具體而言，作者將Li空洞行為與液相中的氣泡產(chǎn)生過程進行類比以了解其形成和生長機制?？紤]到成核和生長理論，如果將塊狀Li金屬視為“溶液”，那么空隙可以看作是其中的“氣泡”。在界面處Li剝離形成空洞后，由于內(nèi)部的空洞擴散，空洞會擴散到塊狀Li中，就像“氣泡漂浮”一樣，擴散系數(shù)可視為“浮動速率”。在高電流密度下，“空泡”會迅速形成。由于氣泡的浮動速率是固定的，因此空泡會堆積在界面處。

此外，作者通過宏觀電化學量化、多尺度顯微觀察和原子DFT分析揭示了Li空洞形成現(xiàn)象，應用原位恒電流電化學阻抗譜（GEIS）和弛豫時間分布（DRT）來量化由不同電流密度和容量引起的界面接觸損失過程。

圖1. Li剝離過程中對界面Li空隙的多尺度觀察

通過將電化學性能與微觀形態(tài)聯(lián)系起來，作者說明了各種電流密度（1.0~10.0 mA cm^-2）下的接觸損耗現(xiàn)象。電流密度控制空洞成核，容量控制空洞生長直到接觸損失失效?？蘸说拇笮∨c電流密度成反比，誘導比面積與電流密度成正比，總接觸損失率估計與i²成比例。

微觀上，典型的接觸損耗經(jīng)歷了從0D空洞成核、2D發(fā)展到3D延伸的演化過程，涉及空洞積累的穩(wěn)定、過渡和破壞三個典型階段。這種生長類型轉(zhuǎn)變歸因于表面Li原子中連續(xù)空穴注入導致的能量增加，促進了Li吸附原子擴散引起的3D延伸?？勺冸娏髫撦d將導致不可預測的界面形態(tài)演化，這會給實際場景中保持界面可逆性帶來困難。根據(jù)空洞形成理論，提高固有空洞擴散率、抑制界面極化和構(gòu)建孔隙率低于臨界空洞尺寸的Li框架是克服界面空洞引發(fā)困境的潛在原理，可促進實際全固態(tài)鋰金屬電池的廣泛應用。

圖2. 界面缺陷的微觀特征及定量關(guān)系

The void formation behaviors in working solid-state Li metal batteries, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.add0510

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?清華張強Science子刊：揭示工作中固態(tài)鋰金屬電池的空洞形成行為

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