本文通過在室溫下在無機(jī)軟納米纖維（ISN）骨架中原位聚合1,3-二氧戊環(huán)（DOL）制備了一種新型的超薄、堅(jiān)固且柔韌的聚合物電解質(zhì)（PDOL@ISN）
目前固態(tài)聚合物電解質(zhì)的使用提高了鋰金屬電池（LMBs）的安全性，但LMBs的性能仍然受到固態(tài)電解質(zhì)/電極界面不良的困擾，導(dǎo)致界面Li+傳輸不足。
在此，北京化工大學(xué)隋剛教授等人通過在室溫下在無機(jī)軟納米纖維（ISN）骨架中原位聚合1,3-二氧戊環(huán)（DOL）制備了一種新型的超薄、堅(jiān)固且柔韌的聚合物電解質(zhì)（PDOL@ISN），從而實(shí)現(xiàn)快速的界面離子傳輸。
其中，前體通過在室溫下調(diào)節(jié)二氟草酸硼酸鋰（LiDFOB）和DOL的比例進(jìn)行聚合，而無需任何額外的引發(fā)劑或增塑劑。只有7%的DOL單體保留在系統(tǒng)中，所得電解質(zhì)更接近固態(tài)而不是凝膠電解質(zhì)，即所謂的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)。
最終，所得電解質(zhì)與電極形成穩(wěn)定的界面，導(dǎo)致快速的界面Li+傳輸，這已通過MD模擬得到證實(shí)。此外，聚合物電解質(zhì)的t+和電化學(xué)穩(wěn)定性分別高達(dá)0.74和4.9 V，這是由于改進(jìn)的PDOL鏈運(yùn)動(dòng)和ISN與陰離子之間的相互作用。
因此，Li/PDOL@ISN/Li電池在0.5 mA cm-2時(shí)可穩(wěn)定循環(huán)超過2000小時(shí)，且具有≈31 mV的低而穩(wěn)定的過電位。
而基于PDOL@PP的對(duì)稱電池在700小時(shí)后出現(xiàn)明顯的電壓增加且電壓平臺(tái)在990小時(shí)后發(fā)生波動(dòng)，證實(shí)了PDOL@ISN更穩(wěn)定的鋰沉積/溶解過程和有效的鋰枝晶抑制。
同時(shí)，基于PDOL@ISN電解質(zhì)的LFP//Li電池在0.2 C下循環(huán)300次后可提供150.9 mAh g-1的高容量，容量保持率為97.1%且?guī)靵鲂矢哌_(dá)99.9%。
此外，PDOL@ISN電解質(zhì)與NCM811正極匹配良好，在高達(dá)90 °C的LFP//Li電池中穩(wěn)定運(yùn)行。更重要的是，基于該電解質(zhì)的軟包電池對(duì)各種機(jī)械濫用表現(xiàn)出出色的抵抗力。
因此，這種精心設(shè)計(jì)的超薄堅(jiān)固柔性電解質(zhì)在高性能、安全性的先進(jìn)儲(chǔ)能系統(tǒng)中具有廣闊的應(yīng)用前景。
圖2. Li+電鍍/剝離行為與電池循環(huán)性能分析
In Situ Constructing Ultrathin, Robust-Flexible Polymeric Electrolytes with Rapid Interfacial Ion Transport in Lithium Metal Batteries, Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202201114
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