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AFM：一石二鳥！雙功能Co摻雜Rh電催化劑上同時(shí)實(shí)現(xiàn)甲醇氧化與析氫

在各種制氫方法中，電化學(xué)整體水分解(OWS)制氫是最有前景的方法之一。由于目前成熟的質(zhì)子交換膜技術(shù)，這種電解通常在酸性介質(zhì)中進(jìn)行。然而，所應(yīng)用的金屬催化劑易于被腐蝕和溶解。在這種情況下，大多數(shù)優(yōu)異的HER催化劑不可避免地發(fā)生HER的效率和催化劑耐久性下降。為了克服這一難題，開(kāi)發(fā)在堿性介質(zhì)中進(jìn)行高效HER反應(yīng)的催化劑具有重要意義。

基于此，德國(guó)錫根大學(xué)楊年俊和中科院山西煤化所童希立等以Co超薄納米片為橋梁，合成了在炭黑上生長(zhǎng)的Co摻雜Rh納米粒子。更重要的是，通過(guò)改變添加的Rh前驅(qū)體的含量，可以簡(jiǎn)單地調(diào)整這些Co摻雜Rh納米顆粒的摻雜含量和粒徑。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，Co摻雜Rh納米顆粒對(duì)HER和MOR表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。在堿性介質(zhì)中，Co摻雜Rh納米顆粒在電流強(qiáng)度為10、50和100 mA cm^-2時(shí)的HER過(guò)電位分別為為2、30和73 mV，優(yōu)于優(yōu)于Rh/C和商業(yè)20wt% Pt/C電催化劑。

此外，對(duì)于MOR反應(yīng)，該電催化劑的質(zhì)量活性高達(dá)889 mA mg^-1，優(yōu)于大多數(shù)Rh基電催化劑。將Co摻雜Rh作為HER和MOR雙功能電催化劑，組裝的電解槽僅需1.545 V的電池電壓就能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，電壓比Pt/C| |IrO2(1.658 V)小113 mV。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步證明，這種雙功能電催化劑在堿性介質(zhì)中顯著的活性來(lái)源于重要中間體(如H₂O，OH*和COOH*)的吸附增強(qiáng)、在HER反應(yīng)中Volmer步驟的能壘以及MOR反應(yīng)中從CO 轉(zhuǎn)化為COOH*的能壘降低。綜上，該項(xiàng)研究揭示了Co摻雜催化劑的內(nèi)在催化機(jī)理，為合理設(shè)計(jì)活性雙功能催化劑以實(shí)現(xiàn)高效整體水分解制氫提供了理論指導(dǎo)。

Coupling Methanol Oxidation with Hydrogen Evolution on Bifunctional Co-Doped Rh Electrocatalyst for Efficient Hydrogen Generation. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209134

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