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山大Nature子刊：縮聚反應(yīng)輔助合成CdSe/CdS納米棒，實(shí)現(xiàn)高效光催化CO2還原

光催化CO₂還原成為燃料(例如CO或碳?xì)浠衔?，能夠有效緩解能源和環(huán)境問題。與分子絡(luò)合物催化的均相過程相比，非均相過程可能對光催化CO₂還原更有利，其中CO₂的還原直接發(fā)生在催化劑和分散介質(zhì)之間的界面上。盡管在固-液模式下CO₂光還原方面取得了顯著進(jìn)展，但由于CO₂在液體中的溶解度有限，以及產(chǎn)物溶于液體時難以分離，因此仍然存在催化活性低的問題。

在固體-氣體界面上的光還原，其中固體催化劑沉積在載體上并暴露于由CO₂和H₂O(提供質(zhì)子和電子)組成的活性氣體中，能夠克服上述問題。然而，在固體氣體體系中探索高效光催化系統(tǒng)仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。因此，設(shè)計(jì)具有高CO₂吸附能力和能夠?qū)崿F(xiàn)強(qiáng)入射光吸收和高效電荷分離的光催化劑迫在眉睫。

近日，山東大學(xué)魏璟婧課題組通過亞胺(TAPT和DMTA)縮聚反應(yīng)在液-液界面自組裝CdSe/CdS膠體納米棒，制備出具有雙層殼結(jié)構(gòu)的微細(xì)多孔納米復(fù)合材料(TAPT-DMTA/NR40-H)。

該催化劑的雙層結(jié)構(gòu)能夠增強(qiáng)可見光吸收、微觀層狀多孔結(jié)構(gòu)提高了CO₂吸收能力，以及納米棒的大長徑比實(shí)現(xiàn)高效光生電荷分離，因此所制備的催化劑表現(xiàn)出高的CO₂光還原活性，CO產(chǎn)率高達(dá)64.6 μmol g^-1h^-1；即使在四個催化循環(huán)之后，所制備的催化劑對CO₂光還原仍保持活性，并且它們的形態(tài)在催化循環(huán)之后沒有顯示任何變化，證實(shí)了它們在固體氣體體系CO₂光還原過程中的優(yōu)異耐久性。

此外，研究人員利用DRIFTS光譜追蹤在可見光照射下催化劑表面CO₂的吸附、活化和還原過程中的反應(yīng)中間體。結(jié)果表明，在催化劑中生成的COOH*中間體可能是CO₂光還原過程中產(chǎn)生CO的原因。值得注意的是，用TAPA或TAPB取代TAPT單體，同時保持其他條件不變，分別得到了TAPA-DMTA/NR40-H或TAPB-DMTA/NR40-H的納米復(fù)合材料。

CO₂光還原實(shí)驗(yàn)顯示，TAPA-DMTA/NR40-H和TAPB-DMTA/NR40-H的CO形成速率分別為10和15.8 μmol g^-1 h^-1，遠(yuǎn)低于TAPT-DMTA/NR40-H納米復(fù)合材料。此外，TAPT-DMTA/NR40在結(jié)晶前的催化性能較差，表明聚合物對催化劑的有效結(jié)晶是至關(guān)重要的。

Encapsulated CdSe/CdS Nanorods in Double-shelled Porous Nanocomposites for Efficient Photocatalytic CO₂ Reduction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34263-z

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