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浙江大學(xué)肖豐收/王亮團(tuán)隊(duì)，再發(fā)Nature Catalysis！

背景介紹

從碳經(jīng)濟(jì)的角度來看，通過自給自足的還原氣體污染物(例如CH₄)將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加價值的化學(xué)品和燃料是有吸引力的。使用有限的還原性氣體減少盡可能多的CO₂是理想的，但一般的干重整(DRM)方案需要消耗一定化學(xué)計(jì)量的CH₄來還原CO₂，反應(yīng)如下，其反映還原劑和氧化氣體之間存在1：1的化學(xué)計(jì)量數(shù)之比。

【打破計(jì)量數(shù)之比】

浙江大學(xué)肖豐收教授、王亮研究員等人開發(fā)了一種相對于傳統(tǒng)DRM而具有更高的甲烷還原性的工藝，即使用1 mol CH₄可還原高達(dá)2.9 mol CO₂。這一關(guān)鍵與固定在鋁硅酸鹽分子篩的Ni納米顆粒催化劑(Ni@HZSM-5)的使用有關(guān)，這極大增強(qiáng)了氫溢出，有利于CO₂的還原。該工藝還原每摩爾CO₂的能量成本為113.6 kJ，比傳統(tǒng)的DRM工藝降低了31.9%。此外，剛性分子篩骨架可以避免積碳現(xiàn)象，防止Ni燒結(jié)。

相關(guān)工作以Enhanced CO₂ utilization in dry reforming of methane achieved through nickel-mediated hydrogen spillover in zeolite crystals為題發(fā)表于Nature Catalysis上。

圖文介紹

圖1.?Ni@HZSM-5的結(jié)構(gòu)表征

在合成ZSM-5分子篩的過程中，采用無溶劑定向結(jié)晶的方法將Ni納米顆粒固定在分子篩中，得到Ni@HZSM-5。根據(jù)Ni@HZSM-5的STEM和TEM圖像，通過與基體的對比可以識別出Ni納米顆粒的分布。這些納米顆粒分散在沸石中。高分辨TEM圖像同時觀察到了Ni納米顆粒和沸石微孔。三維層析TEM表征為進(jìn)一步觀察沸石晶體內(nèi)部提供了一個視角，與較暗區(qū)域進(jìn)行對比，鎳納米顆粒確實(shí)固定在沸石內(nèi)部。

圖2. 催化性能

圖3. 反應(yīng)平衡和動力學(xué)研究

結(jié)果表明，固定在沸石內(nèi)部的Ni納米顆粒，形成了一種促進(jìn)CO₂還原的沸石納米反應(yīng)器，具有質(zhì)子微孔的沸石結(jié)構(gòu)有利于增強(qiáng)周圍的Ni顆粒發(fā)生氫外溢。通過這種方式，HR-DRM過程實(shí)現(xiàn)了CO₂利用的有利能量平衡。雖然達(dá)到了較高的甲烷還原率，但甲烷轉(zhuǎn)化率仍需進(jìn)一步提高；這將有助于將目前的方法整合到當(dāng)前的CO₂排放控制和CO利用的產(chǎn)業(yè)鏈過程中。

文獻(xiàn)信息

Enhanced CO₂?utilization in dry reforming of methane achieved through nickel-mediated hydrogen spillover in zeolite crystals，Nature Catalysis，2022.

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00870-8

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/11/17/0e712dfe3a/

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