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楊化濱/曹鵬飛ACS Energy Letters：高陽離子遷移數(shù)聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)安全穩(wěn)定固態(tài)鋰電！

目前，實(shí)現(xiàn)高陽離子傳輸聚合物電解質(zhì)的策略主要集中在開發(fā)單離子導(dǎo)電聚合物電解質(zhì)。然而由于離子傳輸緩慢，這遠(yuǎn)遠(yuǎn)達(dá)不到實(shí)用要求。

在此，南開大學(xué)楊化濱研究員、北京化工大學(xué)曹鵬飛教授等人報(bào)道了一種新的方法以取代傳統(tǒng)的聚合物電解質(zhì)制備策略，即通過分子和離子單體（即VEC和LiSTFSI）在鋰鹽存在下原位聚合獲得高陽離子傳輸數(shù)（t_Li+）聚合物電解質(zhì)（HTPE，VEC-r-LiSTFSI）。

從定義上看，這種HTPE既不屬于傳統(tǒng)聚合物電解質(zhì)的任何一種類型，同時(shí)具有雙離子和單離子導(dǎo)電聚合物電解質(zhì)的優(yōu)點(diǎn)。與之前報(bào)道的僅在低電流密度（≤1 mA cm^-2）和相對(duì)較高的溫度（大部分≥60°C）下工作的聚合物電解質(zhì)相比，這種HTPE在超高電流密度（10 mA cm^-2）和相對(duì)較低的溫度（25°C甚至5°C）下表現(xiàn)良好。動(dòng)態(tài)模擬結(jié)果表明，較高的Li溶劑化程度和Li⁺在接枝STFSI^–和TFSI^–之間的容易遷移也有助于提高電解質(zhì)的離子導(dǎo)電性和更高的t_Li+。

圖1. HTPE設(shè)計(jì)和制備說明

因此，組裝的Li/聚(VEC10-r-LiSTFSI)/Li電池在3 mA cm^-2下可穩(wěn)定循環(huán)超過3000小時(shí)，在10 mA cm^-2下也可穩(wěn)定循環(huán)超過1000小時(shí)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過迄今報(bào)道的大多數(shù)HTPE，甚至滿足實(shí)際電池中的電流密度要求。更重要的是，Li/聚(VEC10-r-LiSTFSI)/LFP電池提供了非常穩(wěn)定的循環(huán)性能，在環(huán)境溫度下超過1200次循環(huán)后的容量保持率為70%。

此外，該聚(VEC10-r-LiSTFSI)也滿足其他實(shí)用參數(shù)，包括低溫運(yùn)行（5℃）和兼容高質(zhì)量負(fù)載正極（商用12.5 mg cm^-2LFP正極和高壓NCM正極）。甚至，基于聚(VEC10-r-LiSTFSI)電解質(zhì)組裝的軟包電池在彎曲甚至切割過程中繼續(xù)工作，顯示出實(shí)現(xiàn)安全電池的巨大潛力?？傊?，這項(xiàng)工作提出的新方法將為實(shí)現(xiàn)優(yōu)質(zhì)聚合物電解質(zhì)的新設(shè)計(jì)原則鋪平道路，從而實(shí)現(xiàn)高能量密度、穩(wěn)定、安全的電池和電子產(chǎn)品。

圖2. 具有不同聚合物電解質(zhì)的鋰金屬電池電化學(xué)性能

A Polymer Electrolyte with High Cationic Transport Number for Safe and Stable Solid Li-Metal Batteries, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02349

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