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溫珍海AEM：耐久快充鈉離子電池的錫基硫?qū)倩镓?fù)極界面和結(jié)構(gòu)工程

具有高理論容量的過(guò)渡金屬二硫?qū)倩锿ǔ＞哂休^差的固有電子導(dǎo)電性和循環(huán)時(shí)的劇烈體積變化等問(wèn)題，降低了其對(duì)電化學(xué)高功率和長(zhǎng)期應(yīng)用的吸引力。

在此，中科院福建物構(gòu)所溫珍海研究員等人報(bào)道了一種高效和可擴(kuò)展的合成策略，即通過(guò)穩(wěn)固的C-Se-Sn界面鍵將納米結(jié)構(gòu)SnSe_0.5S_0.5原位封裝到N摻雜石墨烯中形成3D多孔網(wǎng)絡(luò)納米雜化物（SnSe_0.5S_0.5@NG）。

具體而言，SnSe_0.5S_0.5@NG的合成策略如下：首先，二乙烯三胺可作為親核試劑和表面活性劑作用于氧化石墨烯納米片表面，可顯著增強(qiáng)靜電引力以錨定Sn²⁺并提高石墨烯在乙二醇中的分散能力。隨后，Sn²⁺與硫和硒資源的原位相互作用可形成錫基硫?qū)倩?，而石墨烯基體則在溶劑熱反應(yīng)過(guò)程中通過(guò)增強(qiáng)π -π疊加的驅(qū)動(dòng)力自組裝成宏觀水凝膠。經(jīng)過(guò)冷凍干燥和高溫煅燒脫水后，富含缺陷的SnSe_0.5S_0.5@NG最終被包裹在N摻雜的石墨烯納米片中，并構(gòu)建出相互連接的3D多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。

圖1. SnSe_0.5S_0.5@NG復(fù)合材料的Na⁺存儲(chǔ)機(jī)制

系統(tǒng)的電化學(xué)研究表明，SnSe_0.5S_0.5的界面和結(jié)構(gòu)工程，包括缺陷植入、化學(xué)鍵相互作用和納米空間限制設(shè)計(jì)，使其具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、超快的Na⁺存儲(chǔ)動(dòng)力學(xué)和高度可逆的氧化還原反應(yīng)。

此外，DFT計(jì)算表明，引入外源Se配體不僅提高了電導(dǎo)率，還降低了擴(kuò)散能壘，從而促進(jìn)了電子/離子的輸運(yùn)且產(chǎn)生了更多的反應(yīng)位點(diǎn)。由于這些優(yōu)勢(shì)，SnSe_0.5S_0.5@NG負(fù)極表現(xiàn)出優(yōu)異的鈉存儲(chǔ)性能（在0.2 A g^-1時(shí)200次循環(huán)后容量為547 mAh g^-1）、出色的倍率性能（387 mAh g^-1@10 A g^-1）和長(zhǎng)期循環(huán)耐久性（在2 A g^-1下2000次循環(huán)后容量保持率為88.7%）。

令人印象深刻的是，當(dāng)SnSe_0.5S_0.5@NG負(fù)極與Na₃V₂(PO₄)₃/C正極耦合時(shí)組裝的全電池可提供高達(dá)213 Wh kg^-1的高能量密度?？傊?，這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)具有潛在應(yīng)用前景的先進(jìn)電極材料提供了一種有效的結(jié)構(gòu)工程策略。

圖2. 鈉離子全電池的電化學(xué)性能

Interface and Structure Engineering of Tin-Based Chalcogenide Anodes for Durable and Fast-Charging Sodium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.20220231

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