將CO₂電催化還原為增值化學品是解決全球變暖問題的一條有前途的途徑。然而，由于難以激活惰性CO₂分子和控制復(fù)雜的反應(yīng)路徑，該方法仍然面臨著轉(zhuǎn)化效率低和選擇性差的問題。醌/羰基與CO₂具有路易斯酸堿相互作用，電化學還原的醌/羰基甚至可與CO₂直接反應(yīng)生成碳酸鹽加合物。

基于此，武漢大學王功偉課題組利用醌作為Cu表面改性劑可以促進CO₂的活化并促進CO₂的深度還原。

具體而言，研究人員采用電化學還原的醌基與CO₂之間的準可逆鍵相互作用來加速CO₂的第一步轉(zhuǎn)化，而不是直接在金屬催化劑表面上吸附/活化CO₂。通過對CO₂與醌衍生物反應(yīng)趨勢的系統(tǒng)研究，研究人員選擇了對CO₂具有高反應(yīng)親和力的BQ和dMBQ進行聚合，從而在銅箔上制備出均勻而堅固的改性層。

多醌修飾銅電極在抑制C₁產(chǎn)生的同時，有效地增強了C₂₊的產(chǎn)生。利用電化學原位ATR-SEIRAS進行的機理研究證實了在Cu/pDMBQ表面上存在特定的醌加速的CO₂-*CO轉(zhuǎn)化，它導(dǎo)致了高*CO覆蓋率，從而促進了C-C耦合的C₂₊產(chǎn)品形成。

研究人員通過進一步將pDMBQ結(jié)合到用于高電流密度CO₂/純水共電解的Cu GDE中，在3.5 V的低電池電壓下實現(xiàn)了325 mA cm^-2的高C₂H₄部分電流密度。目前的研究結(jié)果為通過催化表面功能化進一步提高CO₂還原效率和選擇性提供了理論基礎(chǔ)。

Polyquinone Modification Promotes CO₂ Activation and Conversion to C₂₊ Products over Copper Electrode. ACS Energy Letters, 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01955