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鄧意達(dá)/韓曉鵬/王嘉駿ACS Catalysis：電子態(tài)調(diào)制抑制S溶解，提高SnS對CO2電還原活性

雜原子摻雜可以通過調(diào)節(jié)電子態(tài)來促進(jìn)效能。然而，闡明特定金屬硫化物電子態(tài)的作用并同時增強(qiáng) CO2電還原反應(yīng)(CO2RR)穩(wěn)定性的研究還很少見。SnS 以其生產(chǎn) HCOOH 的能力而聞名，然而，它的長期運(yùn)行穩(wěn)定性受到硫溶解的限制。

基于此，天津大學(xué)鄧意達(dá)、韓曉鵬和王嘉駿等采用水熱和煅燒相結(jié)合的方法制備了碳包覆的SnS微花，然后通過用雜原子In和Ag取代Sn位點(diǎn)來調(diào)節(jié)電子態(tài)(In-SnS/C和Ag-SnS/C)。

原位拉曼光譜學(xué)結(jié)合密度泛函理論(DFT)計算證實(shí)，引入In雜原子有助于In/Sn和S之間更高的電子雜化，S金屬的鍵合強(qiáng)度顯著提高，S的溶解得到有效緩解，從而提高了催化劑的穩(wěn)定性。同時，電子態(tài)的調(diào)制促進(jìn)了催化劑表面對CO₂和OCHO中間體的吸附，使In-SnS/C的CO₂RR活性得到提高。

受益于雜原子調(diào)制的電子態(tài)，In-SnS/C在50 h內(nèi)實(shí)現(xiàn)了96.6%的CO₂-甲酸法拉第效率和37 mA cm^-2的甲酸部分電流密度，并且該催化劑在-0.6 V_RHE時沒有降解。

更重要的是，In-SnS/C和Ag-SnS/C對甲酸鹽的電流密度和法拉第效率(FE)均高于原始SnS/C。該項(xiàng)工作對CO₂RR催化劑的反應(yīng)過程進(jìn)行了監(jiān)測，并研究了催化劑穩(wěn)定性提高的根源以及催化的機(jī)理，這有利于推動CO₂RR催化劑的進(jìn)一步發(fā)展。

Inhibiting Sulfur Dissolution and Enhancing Activity of SnS for CO₂ Electroreduction via Electronic State Modulation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02617

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