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李亞棟/王進(jìn)Angew.: 在氧化物團(tuán)簇上形成原子分散Pt，用于超低溫鋅-空氣電池

鋅-空氣電池(ZABs)由于其理論能量密度高、安全性高、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，在電子器件中受到了廣泛的關(guān)注。為了更好地?cái)U(kuò)展其應(yīng)用，ZABs需要在零度以下工作，但這會導(dǎo)致ZAB的電化學(xué)性能產(chǎn)生嚴(yán)重惡化，因?yàn)樵谶@種惡劣的條件下，離子電導(dǎo)率和催化動力學(xué)將會非常緩慢。為了在ZABs系統(tǒng)中獲得較高的電化學(xué)性能，調(diào)節(jié)放電過程中陰極上的氧還原反應(yīng)(ORR)性能至關(guān)重要。

近日，清華大學(xué)李亞棟和深圳大學(xué)王進(jìn)等以ZIF-8衍生的氮摻雜碳(CN)為催化劑載體，采用電脈沖方法一步獲得在小FeO_x團(tuán)簇上原子分散的Pt(Pt₁-FeO_x/CN)。

這種簡單的方法可以推廣到在許多氧化物團(tuán)簇上合成原子分散的Pt，包括Pt₁-FeO_x/CN、Pt₁-MnO_x/CN、Pt₁-CoO_x/CN和Pt1-SnOx/CN。電催化性能測試結(jié)果顯示，在電催化ORR過程中，Pt₁-FeO_x/CN催化劑表現(xiàn)出非常高的半波電位(0.94 V)；在堿性介質(zhì)中連續(xù)測試12 h后，仍保持了初始電流密度的98%，而原子分散的Pt₁-Fe₂O₃/CN在大Fe₂O₃納米顆粒(~15 nm)上的催化性能很差。

與Pt₁-Fe₂O₃/CN相比，Pt₁-FeO_x/CN的Pt-O鍵距離和配位數(shù)分別降低了2.5%和20.4%，由于FeO_x對Pt-O鍵的調(diào)控，在Pt₁-FeO_x/CN上獲得了最佳的OH*吸附強(qiáng)度。

更重要的是，Pt₁-FeO_x/CN獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和高催化性能使得組裝的鋅-空氣電池在超低溫度(-40°C)下具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，表現(xiàn)出45.1 mW cm^-2的峰值功率密度，并在120 h內(nèi)具有顯著的循環(huán)穩(wěn)定性。綜上，這項(xiàng)工作突出了原子分散的Pt在小氧化物團(tuán)簇上(具有可調(diào)Pt-O鍵)的電催化巨大潛力，這也為設(shè)計(jì)高效的單原子ORR催化劑提供了指導(dǎo)。

Electrical Pulse Induced One-step Formation of Atomically Dispersed Pt on Oxide Clusters for Ultra-Low-Temperature Zinc-Air Battery. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202213366

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