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段學志/曹約強Angew.: 增加鄰近Pd原子間的距離，提高加氫反應(yīng)中的選擇性

合理設(shè)計復雜的催化系統(tǒng)，包括對目標反應(yīng)途徑的連串-平行反應(yīng)，需要全面了解位點-距離主導的途徑(例如乙炔半氫化反應(yīng))。在乙炔加氫過程中，催化劑表面也可能發(fā)生C₂物種的偶聯(lián)，從而導致1,3-丁二烯的形成。然而對1,3-丁二烯的形成細節(jié)，特別是相應(yīng)的反應(yīng)機制了解不夠清楚阻礙了對乙炔氫化過程中位點距離主導途徑的理解。

基于此，華東理工大學段學志和曹約強等通過利用不同Pd/In比的Pd-In金屬間化合物作為模型催化劑，對乙炔氫化過程中原子位點調(diào)控的連串-平行反應(yīng)途徑進行了概念驗證研究。理論計算表明，相鄰的Pd活性位點(即d_Pd-a-Pd)之間的距離是形成乙烯和形成1,3-丁二烯的競爭途徑之間能壘差異的結(jié)構(gòu)描述符。更重要的是，增加d_Pd-a-Pd促進了乙烯的解吸和C₂H₃*過渡態(tài)不穩(wěn)定，這可以促進乙烯的形成并抑制形成1,3-丁二烯。

實驗合成Pd催化劑具有增加d_Pd-a-Pd展示出顯著提高乙烯選擇性和穩(wěn)定性；通過光譜，動力學研究和電子結(jié)構(gòu)分析，同時實現(xiàn)Pd 4d與In 2s-p軌道，特別是Pd 4d與In 2p軌道的能量匹配和適當?shù)碾s化。此外，d_Pd-a-Pd增加的Pd催化劑也成功地擴展到Pd催化的丙炔半氫化，這表明所報道的策略可能具有普遍性。

Increasing the Distance of Adjacent Palladium Atoms for Configuration Matching in Selective Hydrogenation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202215225

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