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王振波/周霽罡/王建Nature子刊：同步輻射+DFT計(jì)算，揭示鈷酸鋰過(guò)放電機(jī)制

在商用鋰離子電池中，內(nèi)部短路或過(guò)鋰化往往造成電極的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，并可能導(dǎo)致安全風(fēng)險(xiǎn)。

深圳大學(xué)王振波、加拿大國(guó)家光源中心周霽罡、王建等研究了鈷酸鋰/石墨軟包電池的過(guò)放電機(jī)制，特別是空間上分辨了鈷酸鋰電極的形態(tài)、表面相和局部電子結(jié)構(gòu)。

圖1. 放電的LiCoO₂電極的X-PEEM和拉曼化學(xué)成像

具體而言，這項(xiàng)工作對(duì)商用鈷酸鋰/石墨軟包電池中放電/過(guò)放電的鈷酸鋰復(fù)合電極的界面進(jìn)行了X-PEEM、XANES和拉曼成像分析，以了解過(guò)放電機(jī)制，特別是表面異質(zhì)性的形態(tài)、表面相結(jié)構(gòu)、局部電子環(huán)境、元素價(jià)態(tài)、它們的相互作用和疊加效應(yīng)等方面。

研究發(fā)現(xiàn)，過(guò)鋰化反應(yīng)是一種表面效應(yīng)，在過(guò)放電過(guò)程中，隨著Co的還原和表面結(jié)構(gòu)的異質(zhì)性降解反應(yīng)，變成Li₂CoO₂/Co₃O₄/CoO/Li₂O樣相（排除Li1+xCoO_2-y）。表面化學(xué)異質(zhì)性分布隨著鈷酸鋰顆粒的大小、深度和暴露的結(jié)晶平面，以及粘合劑PVDF/導(dǎo)電碳添加劑的分布而變化。

圖2. D-0.0 V電極的X-PEEM化學(xué)成像和空間分辨XANES

此外，DFT計(jì)算提供了強(qiáng)有力的證據(jù)，表明在Li₂CoO₂相中存在比LiCoO₂相更低的電子和離子傳導(dǎo)性，這進(jìn)一步揭示了在過(guò)放電過(guò)程中，粘合劑PVDF/導(dǎo)電碳添加劑的聚集分布對(duì)過(guò)鋰化LiCoO₂顆粒的表面化學(xué)異質(zhì)性的關(guān)鍵影響。

該結(jié)果強(qiáng)調(diào)了鈷酸鋰的表面異質(zhì)性與局部環(huán)境的相互作用，并強(qiáng)調(diào)了XANES和PEEM分辨空間化學(xué)相異質(zhì)性的能力，以研究LIB電極的降解機(jī)制。

圖3. LiCoO₂和Li₂CoO₂的電子結(jié)構(gòu)和離子擴(kuò)散的理論計(jì)算

Surface chemical heterogeneous distribution in over-lithiated Li1+xCoO2 electrodes. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34161-4

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