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AFM：界面Co-O-Ti橋調(diào)節(jié)MOF電子結(jié)構(gòu)，用于高效pH通用HER

電催化水分解是一種有效的綠色制氫方法。鉑基催化劑由于其優(yōu)異的催化性能，被普遍認(rèn)為是最有效的析氫反應(yīng)電催化劑。然而，鉑基材料的稀缺性和高成本限制了其大規(guī)模的實(shí)際應(yīng)用。此外，大多數(shù)HER催化劑只能在酸性或堿性條件下工作，難以適應(yīng)水電解過(guò)程中電解質(zhì)濃度的變化。因此，合理設(shè)計(jì)非貴金屬電催化劑用于pH通用的HER催化劑對(duì)于電催化析氫反應(yīng)的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。

近日，南京航空航天大學(xué)彭生杰、李林林和嘉興學(xué)院李雷等采用原位生長(zhǎng)法合成了一種由MXene和CoBDC (CoBDC/MXene)組成的2D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑。

CoBDC/MXene催化劑由于具有獨(dú)特的2D/2D層狀片狀結(jié)構(gòu)，不僅暴露出豐富的活性中心，而且保持了優(yōu)良的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。此外，Co-O-Ti橋的形成有效地促進(jìn)了界面相互作用，電子通過(guò)O原子從Co位向Ti位的轉(zhuǎn)移可以調(diào)節(jié)活性中心的電荷分布，最終促進(jìn)HER反應(yīng)。更重要的是，通過(guò)Co-O-Ti橋誘導(dǎo)d帶中心的下移并操縱活性中心的電子狀態(tài)脫局域化可以優(yōu)化H*中間體的吸附和解吸，從而降低HER反應(yīng)過(guò)程的能壘。

因此，CoBDC/MXene催化劑在堿性、酸性和中性電解質(zhì)中電流密度為10 mA cm^-2時(shí)的過(guò)電位分別為29 mV、41 mV和76 mV；CoBDC/MXene催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在堿性、酸性和中性電解質(zhì)中能夠連續(xù)工作達(dá)50個(gè)小時(shí)，并且反應(yīng)后催化劑的形貌幾乎保持不變。

該研究為電催化劑的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系分析提供了理論依據(jù)，并為合理設(shè)計(jì)高性能的可持續(xù)制氫催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Electronic Modulation of Metal-Organic Frameworks by Interfacial Bridging for Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210322

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