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東京大學(xué)Nature Energy：揭示電極電位對(duì)鋰金屬負(fù)極可逆性的顯著影響

鋰金屬電池是一種很有前景的技術(shù)，可以滿足對(duì)高能量密度存儲(chǔ)系統(tǒng)的新興需求。然而，由于電解液的不斷分解，它們的循環(huán)遇到了低庫(kù)侖效率（CE）。提高固體電解質(zhì)界面（SEI）的穩(wěn)定性可抑制分解并增加CE。然而，僅SEI形態(tài)和化學(xué)不能解釋CE，而且還缺乏完整的解釋。

東京大學(xué)Atsuo Yamada、Yuki Yamada等表明鋰沉積/剝離的CE很大程度上受鋰金屬的熱力學(xué)電極電勢(shì)（E_Li）的影響。

圖1. 電解液設(shè)計(jì)概述

具有高E_Li的電解液，會(huì)削弱鋰金屬的還原能力，可以使電解液的還原分解最小化，從而導(dǎo)致高CE。作者基于機(jī)器學(xué)習(xí)的回歸分析表明，E_Li在很大程度上受到Li⁺–FSI^?互動(dòng)的影響。

相應(yīng)地，E_Li與FSI^?的拉曼位移密切相關(guān), 這顯示了Li⁺–FSI^?離子配對(duì)的程度?；谶@些見解，得益于非極性溶劑的異聚效應(yīng)和鹽濃度局部化效應(yīng)，這里分別采用強(qiáng)離子對(duì)LiFSI/DMM和LiFSI/DME:甲苯電解液實(shí)現(xiàn)了高可逆的Li沉積/剝離（>99%）。

圖2. 取決于E_Li的鋰沉積/剝離的CE

此外，這種基于E_Li的更好CE的原理與報(bào)道的其他最先進(jìn)的鋰金屬電池電解液（例如，弱溶劑化電解液、高濃電解液和局域高濃電解液）的高CE一致。這項(xiàng)工作并沒有反駁SEI的貢獻(xiàn)，SEI在動(dòng)力學(xué)上可抑制電解也分解。離子對(duì)的形成可能會(huì)增加負(fù)電荷負(fù)極表面FSI^?陰離子的濃度，從而促進(jìn)FSI^?衍生SEI的形成并抑制SEI的膨脹。

然而，作者發(fā)現(xiàn)，即使存在類似的FSI^?衍生SEI，CE也會(huì)隨著E_Li的增加而顯著改善。因此，作者相信，這里發(fā)現(xiàn)的熱力學(xué)指標(biāo)將為設(shè)計(jì)下一代鋰金屬電池電解液提供新的機(jī)會(huì)。

圖3. 在弱配位溶劑DMM中通過(guò)電極電勢(shì)升高實(shí)現(xiàn)可逆鋰沉積/剝離

Electrode potential influences the reversibility of lithium-metal anodes. Nature Energy 2022. DOI: 10.1038/s41560-022-01144-0

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