国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

1. Angew. Chem. Int. Ed.：電化學鈀催化烯醇的氧化羰基化-環(huán)化作用

電化學反應作為一種綠色反應和原子經(jīng)濟戰(zhàn)略，在過去幾年中已經(jīng)成為傳統(tǒng)化學氧化劑的有效替代品，基于此斯德哥爾摩大學有機化學系的Jan-E. B?ckvall等人報告了一種電化學氧化鈀催化烯醇羰基化-碳環(huán)化反應以得到γ-內(nèi)酯和螺內(nèi)酯，其過程具有良好的化學選擇性且比化學氧化條件下的反應更有效率。

在R¹位上有脂肪族和芳香族取代基或者引入大的烷基取代基時烯丙醇順利地進行了羰基化-碳環(huán)化反應，以良好的產(chǎn)率得到了γ-內(nèi)酯類產(chǎn)物。此外，當烯骨架上具有一個酯基時也能產(chǎn)生所需的產(chǎn)物。值得注意的是，這些反應在室溫下3小時內(nèi)完成，這比相應的非電化學反應與某些化學氧化劑的反應時間要短得多，這一結(jié)果表明電催化比非電化學氧化在這一串聯(lián)過程中更有優(yōu)勢。

電化學氧化Pd催化羰基-碳環(huán)化反應表現(xiàn)出對不同官能團的耐受能力，電催化過程對這一串聯(lián)過程有加速作用。該研究為電催化系統(tǒng)的設計提供了一種新思路。

Electrochemical palladium-catalyzed oxidative carbonylation-cyclization of enallenols, Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212131.

https://doi.org/10.1002/anie.202212131.

2. Appl. Catal. B-Environ.：通過0D/2D CeO₂量子點修飾SrIrO₃納米片的電子調(diào)制實現(xiàn)穩(wěn)健高效的酸性析氧

SrIrO₃是酸性介質(zhì)中析氧反應（OER）的替代性電催化劑。然而，由于長期電催化過程中不可避免的Sr浸出，其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性阻礙了它們的實際可行性。在此，中國地質(zhì)大學（武漢）材料科學與化學學院趙凌教授等人提出了一種CeO₂量子點修飾SrIrO₃納米片的0D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以實現(xiàn)在惡劣的酸性環(huán)境中持久和活躍的OER。

CeO₂@SrIrO₃電催化劑在酸性介質(zhì)中具有出色的OER活性和良好的耐久性，在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位為238 mV并在0.5 M H₂SO₄中具有50小時的良好穩(wěn)定性，這可歸因于CeO₂的修飾起到了保護作用以及CeO₂@SrIrO₃異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面電荷重新分布導致OER能壘降低。

此外，基于CeO₂@SrIrO₃的優(yōu)異性能，采用CeO₂@SrIrO₃組裝的水電解槽具有較高的活性和良好的穩(wěn)定性。該研究為通過界面電子重排制備異質(zhì)結(jié)構(gòu)以獲得高電催化活性和穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的可行性提供了依據(jù)。

Realizing robust and efficient acidic oxygen evolution by electronic modulation of 0D/2D CeO₂ quantum dots decorated SrIrO₃ nanosheets, Appl. Catal. B-Environ., 2022, 10.1016/j.apcatb.2022.121579.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121579.

3. Appl. Catal. B-Environ.：單原子鉑和CoS之間的界面協(xié)同作用促進析氫反應催化

盡管單原子在析氫反應（HER）中發(fā)揮了重要作用，但基底與單原子協(xié)同作用的本質(zhì)仍不清楚。基于此，中國科學技術(shù)大學應用化學系王功名教授等人通過將鉑單原子錨定在CoS載體上（Pt@CoS），揭示了鉑單原子和基底在堿性HER催化中的作用。

電化學結(jié)果表明，CoS與Pt單原子之間的協(xié)同效應可以有效地提高CoS的HER性能。制備的Pt@CoS催化劑具有較高的質(zhì)量電流密度和良好的堿性HER活性，過電位在10 mA cm^-2處為28 mV。此外，CoS催化劑在100 mV時的質(zhì)量電流密度比基準Pt/C高了45倍，具有顯著的催化性能。

DFT計算表明，Co上的錨定Pt單原子通過界面協(xié)同效應使周圍Co位點形成更多的未雜化軌道，有利于水分解動力學。同樣，Pt位點也可以作為活性位點促進后續(xù)H₂的生成，從而協(xié)同促進堿性HER催化。該研究通過對CoS和Pt單原子相互作用的深入研究為利用界面協(xié)同效應設計高效催化劑提供了有價值的見解。

Interfacial synergies between single-atomic Pt and CoS for enhancing hydrogen evolution reaction catalysis, Appl. Catal. B-Environ., 2022, DOI：10.1016/j.apcatb.2022.121534.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121534.

4. Appl. Catal. B-Environ.：動態(tài)陰離子調(diào)節(jié)構(gòu)建S摻雜FeOOH實現(xiàn)高電流密度的析氧反應

氫氧化鐵（FeOOH）作為鐵基電催化劑的真正活性物種，在工業(yè)全解水中有著巨大的前景。然而，不良的導電性和析氧反應（OER）動力學阻礙了它的催化性能。因此，中國石油大學（華東）化學化工學院的董斌教授和柴永明（共同通訊）等人通過一個簡單的動態(tài)陰離子調(diào)節(jié)策略，有效的提高了FeOOH的OER活性。

當電解質(zhì)和催化劑材料中硫含量分別為223 mg/kg和0.01 mol/L時，制備的0.01 S-FeOOH₊₁₀₀₀/IF催化劑具有良好的OER活性，在1000 mA cm^-2處過電位低至358 mV并具有長時間的穩(wěn)定性。同時，0.01 S-FeOOH₊₁₀₀₀/IF在堿性陰離子交換膜電池中顯示出穩(wěn)定的電池電壓為2.12 V，在24小時內(nèi)達到1000 mA cm^-2。

物理表征分析和理論計算表明硫的摻雜可以提高OER中Fe²⁺的百分率，降低速率決定步驟的反應能壘。這項工作證明了通過動態(tài)陰離子調(diào)節(jié)和大電流活化過程制備高活性和良好穩(wěn)定性催化劑的策略的價值，這為設計不再受嚴重熱力學不穩(wěn)定性限制的材料提供了可能性。

Dynamic anion regulation to construct S-doped FeOOH realizing 1000 mA cm^-2?level?current?density oxygen evolution over 1000 h, Appl. Catal. B-Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121571.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121571.

5. Nature：光催化劑顆粒中電荷轉(zhuǎn)移的時空成像

使用光催化劑顆粒分解水是一條很有前途的太陽能燃料生產(chǎn)途徑，因此研究單個光催化劑顆粒的電荷轉(zhuǎn)移過程并且明確它們的機制是十分關鍵的。因此，中國科學院大連化學物理研究所范峰滔教授和李燦教授（共同通訊）等人對氧化亞銅光催化劑顆粒進行了時空分辨的表面光電壓測量，在單顆粒水平上繪制了飛秒到秒級的整體電荷轉(zhuǎn)移過程。

根據(jù)研究可以發(fā)現(xiàn)光生電子在亞皮秒時間尺度上通過面間熱電子轉(zhuǎn)移準確的轉(zhuǎn)移到催化表面，而光生空穴則在微秒時間尺度上通過選擇性捕獲轉(zhuǎn)移到空間分離的表面并穩(wěn)定下來。

該研究證明這些超快的熱電子轉(zhuǎn)移和各向異性的捕獲機制，挑戰(zhàn)了漂移-擴散模型的經(jīng)典認知，有助于在光催化中實現(xiàn)有效的電荷分離并改善光催化的性能，促進光催化劑的合理設計。

Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles, Nature, 2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05183-1.

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05183-1

6. J. Am. Chem. Soc.：用于深層生物正交化學的碳質(zhì)納米葫蘆催化劑

新型異相銅催化劑因其優(yōu)異的穩(wěn)定性和生物相容性，在前體藥物的原位活化等方面得到了廣泛的應用。因此，中國科學院長春應用化學研究所曲曉剛等人開發(fā)了一種具有良好生物相容性的近紅外光可控碳質(zhì)納米葫蘆催化劑，用于生物膜內(nèi)藥物的主動靶向合成，作為一種穩(wěn)健的通用生物正交平臺。

與現(xiàn)有的生物正交異質(zhì)催化劑顯示出較差的被動擴散運輸不同，CNC-Cu提供了一種近紅外光可控的主動擴散模式，使系統(tǒng)具有更強的固化效果。此外，還可以通過改變近紅外光的功率來調(diào)整CNC-Cu的運動行為，也可以通過切換近紅外激光來控制CNC-Cu的開/關運動，證明了CNC-Cu可以在深層生物膜層產(chǎn)生活性分子，去除生物膜并根除被屏蔽的細菌。

此工作將啟發(fā)開發(fā)具有改進運動和催化性能的納米催化劑，以實現(xiàn)更有效的生物正交化學并有助于開發(fā)一個穩(wěn)健的生物正交平臺，用于在深層生物系統(tǒng)中活性靶向合成藥物。

A Motor-based carbonaceous nanocalabash catalyst for deep-layered bioorthogonal chemistry, J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c09599.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09599.

7. Chem. Eng. J.: 光熱轉(zhuǎn)化原位加熱對多金屬氧酸鹽@電荷轉(zhuǎn)移絡合物的強化催化氧化

低能區(qū)近紅外吸收可有效地用于光熱轉(zhuǎn)換，此過程為遵循特定的分子組成方法在新興的光熱催化中進行有價值的擴展提供了可能性。為了開發(fā)新型光熱材料來提高催化劑的催化活性，吉林大學化學學院吳立新教授等人將具有強近紅外吸收的陽離子型電荷轉(zhuǎn)移絡合物與系列聚陰離子簇進行靜電絡合，制備了復合催化劑。

制備的這些尺寸為5-10 nm的納米組裝催化劑顯示出綜合的近紅外光熱效應和高度增強的催化作用，可將甲苯及其衍生物溫和地氧化成相應的醇類，并具有高轉(zhuǎn)化率和高選擇性。在保持3,3′,5,5′-四甲基聯(lián)苯胺的近紅外光熱穩(wěn)定性的同時，無機團簇的催化活性也得到了很大的提高。實現(xiàn)了在外部加熱條件下無法實現(xiàn)的轉(zhuǎn)化率的增長，并證明了將硫醚和烯烴溫和氧化成具有可接受的催化循環(huán)性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的硫醚和環(huán)氧化物。

本文的策略為催化反應帶來了一系列的優(yōu)勢，改變了加熱形式，提供了更有效的催化活性，可以推廣到其它多金屬氧酸鹽催化劑，用于硫化合物和烯烴在水相和有機相的氧化等反應。

Reinforced catalytic oxidation of polyoxometalate@charge transfer complex by on-site heating from photothermal conversion, Chem. Eng. J., 2022, 10.1016/j.cej.2022.137134.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137134.

8. Chem. Eng. J.：解壓MWCNTs以控制邊緣和異原子缺陷揭示其在乙醇氣相氧化脫氫制乙醛過程中的作用

生物乙醇是一種很有前途的乙醛生產(chǎn)候選物。因此在這項研究中，阿德萊德大學化學工程和先進材料學院王少彬教授和中國石油大學（華東）新能源學院智林杰教授（共同通訊）等人通過納米切割策略將多壁碳納米管可控地解壓成開放邊緣的納米管/納米帶雜化體，以實現(xiàn)乙醇無金屬氧化脫氫生成乙醛的反應。

用豐富的邊界型邊緣缺陷和一定水平的sp³邊緣-N缺陷設計的N-UNCNTs在48小時后（300℃，氣時空速為48,000 mL gcat^-1h^-1）可以達到47.9%的穩(wěn)定乙醇轉(zhuǎn)化率和90.2%的乙醛選擇性，這意味著富含缺陷的納米碳化物在乙醇的氧化脫氫過程中有很好的應用前景。

這項工作深入闡明了邊緣和雜原子缺陷對選擇性乙醇氧化的相互作用，可以指導合理設計具有目標邊緣缺陷結(jié)構(gòu)的新型候選催化劑，以實現(xiàn)可持續(xù)和可擴展的乙醛生產(chǎn)。

Unzipping MWCNTs for controlled edge- and heteroatom-defects in revealing their roles in gas-phase oxidative dehydrogenation of ethanol to acetaldehyde， Chem. Eng. J., 2022, DOI：10.1016/j.cej.2022.137150.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137150.

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/11/09/1e07ffbd27/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

催化頂刊集錦：Nature、JACS、Angew.、CEJ、ACB等成果精選！

相關推薦

催化頂刊集錦：Nature、JACS、Angew.、CEJ、ACB等成果精選！