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鋰金屬負(fù)極對(duì)于下一代高能量密度的可充鋰金屬電池至關(guān)重要。盡管為延長(zhǎng)鋰金屬電池的循環(huán)壽命進(jìn)行了廣泛的研究，但與鋰金屬在液態(tài)電解液中的化學(xué)腐蝕有關(guān)的日歷壽命仍未得到定量的了解。

加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎、Wurigumula Bao、密歇根州立大學(xué) Chengcheng Fang等通過(guò)結(jié)合滴定氣相色譜法和低溫聚焦離子束，建立了不同液態(tài)電解液體系中化學(xué)腐蝕速率和電化學(xué)沉積鋰形態(tài)之間的定量關(guān)系。

圖1. 液態(tài)電解液中鋰金屬腐蝕的趨勢(shì)

為了評(píng)估液態(tài)電解液中鋰金屬的化學(xué)穩(wěn)定性，這項(xiàng)工作使用滴定氣相色譜法（TGC），量化了四個(gè)代表性的液態(tài)電解液體系中沉積鋰的腐蝕趨勢(shì)：高濃度醚基”雙鹽”電解液（4.7m LiFSI + 2.3m LiTFSI-DME）、低濃度醚基”硝酸鹽”電解液（1M LiTFSI-DME:DOL+2wt% LiNO₃）、碳酸酯基”第二代”電解液（1.2M LiPF₆-EC:EMC）和局域高濃度電解液（LHCE，LiFSI:DME:TTE的摩爾比為1:1.2:3）。在這項(xiàng)工作中之所以使用這四種電解液，是因?yàn)樗鼈兇砹嗽擃I(lǐng)域研究的最流行的四種電解液體系。

圖2. 形態(tài)控制對(duì)限制液態(tài)電解液中鋰腐蝕的影響

通過(guò)Cryo-FIB/SEM也記錄了Li在不同腐蝕階段的形態(tài)變化。研究發(fā)現(xiàn)，沉積鋰的孔隙率對(duì)確定液態(tài)電解液中鋰的腐蝕速率有很大影響。作者通過(guò)結(jié)合TGC方法和Cryo-FIB/SEM對(duì)沉積鋰的三維（3D）重建，沉積鋰的孔隙率被量化，并計(jì)算出其在液態(tài)電解液中的相應(yīng)腐蝕率。最后，通過(guò)使用先進(jìn)的LHCE和優(yōu)化的堆積壓力（350 kPa），實(shí)現(xiàn)了超低孔隙率的Li。

由此產(chǎn)生的低孔隙率鋰在液態(tài)電解液中浸泡10天后，鋰的質(zhì)量損失只有0.8%。總體而言，這項(xiàng)工作揭示了鋰金屬孔隙率、SEI成分和鋰腐蝕率之間的基本關(guān)聯(lián)。

圖3. 控制液態(tài)電解液中鋰金屬的腐蝕

Suppressing Chemical Corrosions of Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202012

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?孟穎等AEM：鋰金屬在電解液中化學(xué)腐蝕的定量分析與有效抑制

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