具有高離子電導率的凝膠聚合物電解質（GPEs）的快速改進使其更接近固態(tài)鋰金屬電池的實際應用。溶劑和聚合物的結合使GPEs中的準液體快速離子傳輸成為可能。然而，溶劑和聚合物之間不同的離子傳輸能力將造成局部不均勻的Li⁺分布，從而導致嚴重的枝晶生長。此外，溶劑的差熱穩(wěn)定性也限制了電解質的工作溫度窗口。優(yōu)化離子傳輸環(huán)境和提高熱穩(wěn)定性是阻礙GPEs應用的兩個主要挑戰(zhàn)。

西安交通大學丁書江等提出了一種通過在GPE中引入垂直排列的蒙脫土（MMT）來創(chuàng)建離子傳導陣列（ICA）的策略。

圖1. 材料合成

具體而言，作者通過定向冷凍法制備了垂直排列的MMT陣列作為具有超低曲率的ICA，并通過紫外線誘導聚合在GPE中創(chuàng)造了分布良好的連續(xù)離子傳輸界面以促進Li+遷移。

因此，GPE/VAMMT表現(xiàn)出改善的離子遷移數(shù)和更高的離子傳導率，在室溫下達到1.08 mS cm^-1。此外，作者利用6Li固態(tài)核磁共振、同步輻射X射線衍射和動態(tài)計算機模擬研究了GPE/VAMMT中的離子傳輸機制。

圖2. 電化學性質和半電池性能

實驗和理論結果顯示，在VAMMT的界面和層間有短的離子傳輸路徑和高的導電性，闡明了快速和均勻的離子傳輸。因此，采用GPE/VAMMT的Li||LiFePO₄全電池表現(xiàn)出約130 mAh g^-1的高容量，并且在30℃下循環(huán)1000次后容量保持率超過85%。

即使在極端的測試溫度下，GPE/VAMMT||LiFePO₄電池也顯示出約125 mAh g^-1的高容量，在0℃下循環(huán)200次后容量保持率>95%，在高溫（60℃）下也可長期循環(huán)（>500次），庫侖效率為99.4%。此外，GPE/VAMMT還在Li-S和Li-NCM系統(tǒng)中進行了測試，并表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學性能。

圖3. 全電池性能

Quasi-Solid-State Ion-Conducting Arrays Composite Electrolytes with Fast Ion Transport Vertical-Aligned Interfaces for All-Weather Practical Lithium-Metal Batteries. Nano-Micro Letters 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00952-z