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南郵?Small：可控雙缺陷協(xié)同促進VSe2納米薄片pH通用電催化HER

電催化水分解析氫反應(HER)是實現(xiàn)凈零碳排放的一個有前景的戰(zhàn)略。然而，由于缺乏高性能的催化劑，電催化析氫反應動力學緩慢。雖然通過調(diào)節(jié)電解液的酸度可以優(yōu)化催化劑的HER性能，但是這導致催化劑在反應過程中不穩(wěn)定。因此，開發(fā)具有優(yōu)異性能的pH通用HER電催化劑對于電催化析氫的實際應用具有重要意義。

近日，南京郵電大學李興鰲、崔衍和張健等通過膠體反應和腐蝕過程組裝雙缺陷改性VSe₂納米片(V_0.8Mo_0.2Se_2-x)，在較寬的pH范圍內(nèi)提高了電催化HER性能。

實驗結果表明，在酸性(0.5 M H₂SO₄)、堿性(1.0 M KOH)和中性(1.0 M PBS)介質(zhì)中，電流密度為10 mA cm^-2時V_0.8Mo_0.2Se_2-x上的HER過電位分別為67.2 mV、72.3 mV和122.3 mV。

更重要的是，V_0.8Mo_0.2Se_2-x在以上三種電介質(zhì)中，能夠在10 mA cm^-2電流密度下連續(xù)運行60小時而沒有發(fā)生明顯的性能下降；并在空氣中放置5個月后，V_0.8Mo_0.2Se_2-x仍能保持初始的電流密度。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Se空位出現(xiàn)在SA Mo缺陷周圍，由兩個相鄰的SA Mo原子和兩個周圍對稱的Se空位組成的反應微環(huán)境導致最佳的水解離和氫解吸動力學，從而提升了電催化HER活性。該項工作系統(tǒng)地研究了雙缺陷協(xié)同增強TMDCs納米片活性的來源，這為設計在寬pH范圍內(nèi)具有優(yōu)越活性的水電解催化劑提供了指導。

Spatial Relation Controllable Di-Defects Synergy Boosts Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction over VSe₂ Nanoflakes in All pH Electrolytes. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204557

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